Al-B4C中子吸收材料和鋯合金的離子輻照效應(yīng)和服役評估.pdf

1、中子吸收材料和核燃料包殼材料與核燃料安全密切相關(guān)。中子吸收材料用于乏燃料的運(yùn)輸和儲(chǔ)存中，保持燃料的次臨界狀態(tài)，防止臨界事故發(fā)生;核燃料包殼材料是防止核燃料和高放射性物質(zhì)泄漏的重要屏障。本論文主要研究了Al/B4C中子吸收材料和鋯合金包殼材料的離子輻照效應(yīng)，并進(jìn)行了服役評估。
　　Al/B4C金屬基復(fù)合材料具有良好的機(jī)械性能，熱傳導(dǎo)性能和中子吸收性能，主要應(yīng)用于乏燃料的干式儲(chǔ)存罐和乏燃料池格架中。在服役過程中，Al/B4C中子吸收材

2、料不可避免地經(jīng)受著中子輻照和氦的累積。為了研究輻照效應(yīng)以及氦在材料中的行為，本論文設(shè)計(jì)了兩個(gè)離子輻照:400 keV氦離子輻照，離子通量為1.5×1017 ions/cm2，輻照溫度為室溫;1.5 MeV質(zhì)子輻照，離子通量為2.2×1019 ions/cm2，輻照溫度為室溫，在質(zhì)子輻照前先進(jìn)行氦的預(yù)注入(氦離子通量為1.0×1016 ions/cm2)。
　　為了分析離子輻照樣品中氦泡沿輻照方向的分布，本研究利用聚焦離子束的“l(fā)i

3、ft-out”技術(shù)制備截面透射電鏡樣品。透射電子顯微分析表明，在能量為400keV，通量為1.5×1017 He+/cm2的氦離子輻照后，氦泡在相對較低的含量時(shí)就會(huì)在鋁基體中析出，氦泡的平均密度和尺寸會(huì)隨著氦含量的增加而增加。在氦注入峰附近的鋁晶界和Al/B4C的兩相界面處，氦泡的平均尺寸約10nm，而鋁晶粒內(nèi)的氦泡平均尺寸約5nm。在碳化硼顆粒中，氦泡尺寸非常小，平均只有約1 nm，而且只能在氦的注入峰值處觀察到高密度的小氦泡。氦泡在

4、碳化硼和鋁基體中這種尺寸的差異是因?yàn)樘蓟鹬械碾x子鍵和共價(jià)鍵比鋁的金屬鍵鍵能更大，能容忍氦泡更大的內(nèi)壓。質(zhì)子輻照后，碳化硼中氦離子注入峰的氦泡長大到約5nm，而且這些氦泡沿著已有的缺陷呈線狀排列。研究認(rèn)為氦泡的形貌變化是由于質(zhì)子輻照的電離作用和核碰撞共同產(chǎn)生的原子移位損傷促進(jìn)了氦原子的擴(kuò)散，導(dǎo)致氦泡在已經(jīng)存在的缺陷處析出。氦泡沿著鋁晶界、相界，以及在碳化硼中沿著缺陷的析出，都有可能使這些地方最終成為硼流失的通道。
　　為了研究Al

5、/B4C中子吸收材料在干式儲(chǔ)存罐服役期內(nèi)的腐蝕行為，進(jìn)行了Al/B4C復(fù)合材料的加速腐蝕實(shí)驗(yàn)。在腐蝕實(shí)驗(yàn)中，環(huán)境濕度由高壓釜中持續(xù)通過的含有水蒸氣的氬氣來控制，腐蝕溫度為300℃～400℃。腐蝕實(shí)驗(yàn)表明，離子輻照后的Al/B4C中子吸收材料發(fā)生了嚴(yán)重腐蝕，表面的碳化硼顆粒被完全侵蝕消失。透射電子顯微分析表明，碳化硼顆粒的腐蝕不僅發(fā)生的表面，在樣品內(nèi)部也有碳化硼顆粒發(fā)生了腐蝕。通過對腐蝕界面新形成的納米結(jié)構(gòu)的成分分析表明，腐蝕過程由水蒸氣

6、和氧氣在材料中的擴(kuò)散控制。氦離子輻照產(chǎn)生的氦泡在鋁晶界和Al/B4C兩相界面的聚集、長大加速了水蒸氣和氧氣在材料中的擴(kuò)散，從而使材料的抗腐蝕性能下降。
　　本論文對Al/B4C中子吸收材料進(jìn)行了中子深度剖面分析。中子深度剖面分析是基于核反應(yīng)10B(n，α)7Li進(jìn)行的。從中子深度剖面分析可以得到樣品中10B的含量，用來研究不同材料的中子吸收性能。經(jīng)研究，幾種Al/B4C中子吸收材料的中子吸收性能排序?yàn)?SN33-7＞SN31-7＞

7、Bortec和Boral。中子深度剖面分析對腐蝕樣品的研究表明，材料中的10B含量在腐蝕后減少，這與腐蝕后樣品的微觀結(jié)構(gòu)一致，表面的碳化硼顆粒在腐蝕后已經(jīng)完全消失。
　　鋯合金具有低的中子吸收截面、良好的抗腐蝕性能和機(jī)械強(qiáng)度，因此作為包殼合金和結(jié)構(gòu)材料廣泛地應(yīng)用于核反應(yīng)堆中。為了達(dá)到核燃料更高的燃耗要求，我國開發(fā)了5種新型鋯合金。為了研究這5種鋯合金的輻照效應(yīng)和二次相穩(wěn)定性，我們設(shè)計(jì)了鋯合金的離子輻照實(shí)驗(yàn):3MeV Zr++，輻照