活性炭負(fù)載納米零價(jià)鐵的制備及其對(duì)難降解有機(jī)物去除性能的研究.pdf

1、本文針對(duì)納米鐵顆粒在去除污染物過程中易團(tuán)聚、活性降低的問題，將納米鐵(NZVI)負(fù)載到活性炭載體上，制備出活性炭負(fù)載納米鐵(NZVI/AC)。選擇三鹵甲烷（THMs）和丙烯腈兩種難降解有機(jī)污染物作為目標(biāo)污染物，研究NZVI/AC在去除難降解有機(jī)物方面的性能，并對(duì)去除機(jī)理進(jìn)行初步研究。本文主要進(jìn)行了以下方面的研究:
　　1.NZVI和NZVI/AC的制備和表征:采用液相還原法制備納米鐵(NZVI)，以活性炭(AC)為載體制備負(fù)載型納

2、米鐵NZVI/AC，并對(duì)AC、NZVI和NZVI/AC進(jìn)行表征。NZVI、AC和NZVI/AC的結(jié)構(gòu)形貌是用掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)進(jìn)行表征。通過傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)、X-射線衍射儀(XRD)和X-射線光電子能譜(XPS)對(duì)樣品的表面官能團(tuán)、晶體結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成進(jìn)行考察。比表面積測(cè)定儀和電子耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)分別用來測(cè)定樣品的比表面積、孔徑和和鐵元素含量。結(jié)果表明采用活性炭的承載作用和聚乙二

3、醇-4000的分散作用，有效降低了納米鐵顆粒的團(tuán)聚程度。SEM和TEM的結(jié)果證明了制備得到的負(fù)載納米鐵顆粒大小較為均勻，粒徑在30-80 nm，鐵顆粒大體呈球狀形貌，部分分布在活性炭外表面上，部分進(jìn)入活性炭的孔道內(nèi)。NZVI的BET比表面積為25.8 m2/g，負(fù)載后NZVI/AC的比表面積為63.9 m2/g。NZVI/AC具有更大的比表面積和更高的活性。能譜EDS分析NZVI/AC顆粒表面Fe元素形態(tài)及含量，實(shí)驗(yàn)所得的結(jié)果與理論值(

4、10％)相接近。XRD、FTIR和XPS的結(jié)果都證實(shí)了納米零價(jià)鐵成功地負(fù)載到了活性炭上，并且負(fù)載的納米鐵有良好的抗氧化能力，分散性更好。
　　2.對(duì)比研究了NZVI、AC和NZVI/AC對(duì)三鹵甲烷(THMs)的去除效果:并單獨(dú)考察了NZVI/AC顆粒的投加量、反應(yīng)時(shí)間和體系初始pH值對(duì)三鹵甲烷去除效果的影響。結(jié)果表明對(duì)三鹵甲烷的去除能力和去除速率大小依次為NZVI/AC＞NZVI＞AC和AC＞NZVI/AC＞NZVI。增加顆粒投加

5、量有助于提高去除率，但當(dāng)投加量增加到1.8 g/L后，去除效果的增加幅度不大。NZVI/AC的投加量為1.8 g/L，pH為中性時(shí)，對(duì)THMs的去除效果最好。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了溴代甲烷比氯代甲烷容易去除，三鹵甲烷的去除效果和去除速率遵循順序CHBr3＞CHBr2Cl＞CHBrCl2＞CHCl3。并且，實(shí)驗(yàn)結(jié)果也揭示了高溴取代數(shù)的三鹵甲烷的去除率要比低溴取代數(shù)的三鹵甲烷的去除率高（CHBr3＞CHBr2Cl＞CHBrCl2）。四種三鹵甲烷的去

6、除率均達(dá)到90％以上，其中CHBr3、CHBr2Cl、CHBrCl2和CHCl3的最高去除率分別為100％、97.8％、95％和94.5％。
　　3.對(duì)比研究了活性炭負(fù)載納米鐵和活性炭對(duì)丙烯腈的去除效果:結(jié)果表明NZVI/AC對(duì)丙烯腈的去除效果高于AC，主要是由于活性炭本身對(duì)丙烯腈具有吸附作用，并且反應(yīng)中生成的Fe2+、[H]和Fe0本身都具有很強(qiáng)的還原性，能夠與丙烯腈發(fā)生反應(yīng)。偽一級(jí)和偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程都不能很好地表述NZVI/A