Au納米顆粒光學特性及粒徑濃度消光法測量.pdf

1、Au納米顆粒表現(xiàn)出與體相材料所不同的特殊光學特性。Au納米顆粒與特定波長的入射光相互作用時會產生局域表面等離激元共振現(xiàn)象，從而導致納米顆粒呈現(xiàn)強烈的光吸收和散射特性，并導致納米顆粒表面附近的局部電場大幅增強?；谶@些獨特的光學特性，Au納米顆粒在生物、醫(yī)學、化學、信息、能源、環(huán)境等眾多領域得到廣泛應用。深刻認識和理解 Au納米顆粒光學特性變化規(guī)律與調控機理對于Au納米顆粒的實際應用具有重要的指導意義。粒徑和濃度是Au納米顆粒的兩個重要參

2、數，它們不僅直接影響到顆粒的光學性能，而且決定著Au納米顆粒在實際應用中的性質和行為，因此，在Au納米顆粒的制備、表征及實際應用中粒徑和濃度的準確測量是至關重要的。光譜消光法是一種簡單、快速及低成本的顆粒粒度測量方法，它能夠同時獲得顆粒的粒徑和濃度信息，故此，基于光譜消光法的Au納米顆粒度測量研究具有重要的實際價值和意義。
　　本文基于嚴格的Mie散射理論和近年快速發(fā)展的離散偶極子近似方法系統(tǒng)地研究了幾種常見Au納米顆粒的共振光學

3、特性和折射率傳感特性。針對Au納米球殼在光熱治療和生物成像中的應用，采用雙層同心球的Mie散射理論研究了Au納米球殼的吸收和后向散射特性，并對Au納米球殼的結構參數進行了優(yōu)化。最后，利用光譜消光法從理論和實驗上系統(tǒng)地研究了球形 Au納米顆粒系的粒徑和濃度反演問題。本文主要研究內容和結果如下：
　?。?）目前關于Au納米顆粒共振光學特性的研究中，主要研究了消光特性。在Au納米顆粒的許多應用中通常是針對吸收或散射不同特性而非總體消光特

4、性，但關于散射和吸收特性的系統(tǒng)研究鮮有報道。針對上述不足，本文以三種常見的Au納米顆粒（即Au納米球、納米球殼和納米棒）為研究對象，應用Mie散射理論和離散偶極子近似方法系統(tǒng)地研究了它們的消光、散射和吸收特性。研究結果表明，Au納米顆粒尺寸較小時消光中吸收處于支配地位，而隨著尺寸的增大散射特性逐漸表現(xiàn)更為強烈；相比于Au納米球，Au納米球殼和納米棒具有更寬的共振波長調節(jié)范圍和較強的共振峰。本研究為Au納米顆粒共振光學特性在光熱治療、生物

5、成像、生物傳感等領域中的應用提供了理論指導。
　?。?）Au納米橢球、納米圓柱和納米方柱是三種典型的非球形Au納米顆粒，目前缺乏有關它們的折射率傳感特性方面的系統(tǒng)研究。因此，本文以這三種非球形Au納米顆粒為研究對象，采用離散偶極子近似方法系統(tǒng)地研究了它們的折射率傳感特性，定量分析了納米顆粒的尺寸和形狀對共振波長和折射率靈敏度的影響。為了尋找具有高靈敏度的Au納米顆粒，對這三種Au納米顆粒的折射率靈敏度進行了對比分析。結果發(fā)現(xiàn)，縱橫

6、比的增加或者有效半徑的增加同樣會導致共振波長紅移和折射率靈敏度增加。相比于具有相同幾何參數的 Au納米橢球和納米方柱，Au納米圓柱擁有更大折射率靈敏度，更適合用于生物傳感。
　?。?）對于Au納米球殼在光熱治療和生物成像中的應用，尋找具有最佳吸收或者后向散射特性的Au納米球殼結構是非常必要的。本文基于雙層同心球的Mie散射理論定量研究了內核分別為SiO2和真空的Au納米球殼的內核半徑和外殼厚度對其吸收和后向散射特性的影響，提出了

7、Au納米球殼的優(yōu)化思想，并獲得了其最優(yōu)內核半徑和外殼厚度。優(yōu)化的 Au納米球殼可以作為理想的治療劑和造影劑。通過改變介電函數模型中的參數，本文提出的優(yōu)化思想還可以應用于其它金屬納米球殼，而采用T矩陣、離散偶極子近似、時域有限差分等方法也可對其它形狀的納米顆粒（比如納米棒、納米籠等）進行結構參數優(yōu)化。
　　（4）首次把光譜消光法用于多分散球形Au納米顆粒系的粒徑分布和濃度測量，為Au納米顆粒粒徑和濃度的測量提供了簡單、快速、低成本的

8、方法。本文首先基于Mie散射理論和非負Tikhonov正則化方法系統(tǒng)地研究了單分散和多分散球形Au納米顆粒系的粒徑和濃度消光法反演問題。結果表明，對于單分散球形Au納米顆粒系，粒徑與消光譜中出現(xiàn)的共振波長存在一一對應關系，利用此對應關系可以確定粒徑和顆粒數濃度。對于多分散球形Au納米顆粒系，波長范圍200-600 nm對應的反演誤差較小，消光譜中添加噪聲時，反演誤差變大。本文還對平均粒徑為80、60、40和20 nm的Au納米顆粒樣品進