NH3和NOx在Cu-SAPO-34分子篩催化劑表面的吸附特性及在SCR反應(yīng)過程中作用的研究.pdf

1、為滿足日益嚴(yán)格的汽車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn),NH3選擇催化還原(NH3-SCR)技術(shù)的研究成為熱點(diǎn)。目前已有的SCR催化劑包括貴金屬催化劑、氧化物催化劑和分子篩催化劑。Cu/SAPO-34分子篩催化劑以其較寬的SCR活性溫度窗口,較強(qiáng)的抗水熱老化能力和較高的N2選擇性等優(yōu)點(diǎn)成為當(dāng)前非常有潛力的一種新型SCR催化劑。
　　本文通過離子交換法制得Cu/SAPO-34菱沸石分子篩催化劑,研究了NH3和NOx(NO和NO2)在該催化劑上的吸附位、吸

2、附強(qiáng)度、吸附量和吸附速率,探討了不同吸附物種在SCR反應(yīng)中的作用,并推測(cè)Cu/SAPO-34上的SCR表面反應(yīng)機(jī)理。
　　選用確定硅磷鋁比的SAPO-34分子篩,離子交換法制得Cu/SAPO-34催化劑。通過電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)、X射線衍射(XRD)和離位紅外光譜(exsituDRIFT)分析了H-SAPO-34原粉載體和Cu/SAPO-34催化劑的物性結(jié)構(gòu)。Cu離子的引入并沒有破壞SAPO-34的菱沸石

3、分子篩結(jié)構(gòu),且以孤立態(tài)Cu離子的形式較好地分散在交換位上。
　　NH3和NOx在催化劑表面的吸附實(shí)驗(yàn)表明NH3是吸附性氣體,而NOx不是。SAPO-34分子篩上骨架上存在大量的布朗斯特酸性位和路易斯酸性位,可吸附存儲(chǔ)大量的NH3物種。而Cu離子雖具有路易斯酸性可吸附NH3分子,但Cu離子占據(jù)了更多其他酸性位,使得總體NH3存儲(chǔ)量降低。同時(shí),Cu物種可以促進(jìn)NO氧化并以亞硝酸鹽和硝酸鹽的形式少量吸附在Cu物種上。
　　在表面反