鈣鈦礦太陽能電池光吸收層結晶調控及器件光電性能研究.pdf

1、鈣鈦礦太陽能電池(Perovskite Solar Cells，PSCs)由于具有能量轉換效率高、原材料來源廣泛、易于濕法制備等優(yōu)點，吸引了各國科學工作者的廣泛關注。PSCs使用有機-無機雜化金屬鹵化物型鈣鈦礦MAPbX3作為吸光層，其結晶性和微觀形貌是影響電池光電性能的決定性因素。添加劑可以調控鈣鈦礦結晶性和形貌，通過制備高質量的鈣鈦礦薄膜進而提高電池的光電性能。本論文利用添加劑在促進均質成核和影響晶體生長動力學方面的特殊作用，基于不

2、同的調控機理發(fā)展了兩種不同種類的功能性添加劑。將其應用于不同體系的平面異質結鈣鈦礦太陽能電池光吸收層中，達到了改善鈣鈦礦薄膜質量、提高電池光電性能的目的。
　　首先，在CH3NH3PbI3體系平面異質結PSCs中，采用兩步溶液法制備鈣鈦礦光吸收層。將有機小分子4-叔丁基吡啶(TBP)添加到PbI2的DMF溶液中，旋涂成膜，利用TBP與Pb2+之間的強相互作用抑制PbI2快速結晶生長，得到由無序排列PbI2納米晶構筑的多孔層。這種方

3、法大大增加了固/液兩相反應的接觸面積，促使PbI2與CH3NH3I充分反應，極大地改善了CH3NH3PbI3鈣鈦礦光吸收材料的結晶性。另外，由此方法合成鈣鈦礦光吸收層也呈現出多孔的結構，利于與空穴傳輸劑之間形成體相接觸的p-n界面，對載流子傳輸有明顯的積極作用。最終使得電池的能量轉換效率從6.71％增長到了10.62％（提高了58％），電池性能也呈現出了良好的重現性。
　　其次，將TBP應用于CH3NH3PbI3-xClx體系的平

4、面異質結PSCs中。在一步法制備CH3NH3PbI3-xClx光吸收層時，用TBP做添加劑誘導形成了定向結晶的高質量鈣鈦礦薄膜。該薄膜具有比傳統(tǒng)方法制備的薄膜更好的光吸收特性和光子-電子轉換能力，并且其內部缺陷態(tài)更少，從而降低了電荷復合，使得電池的開路電壓和填充因子有了大幅提升，最終電池的能量轉換效率從11.11％增長到15.01％（提高了35％）。
　　最后，將功能性的黏性高分子PEO（聚環(huán)氧乙烷）引入CH3NH3PbI3-xC

5、lx體系的平面異質結PSCs中，利用其穩(wěn)定的凝聚態(tài)骨架結構形成網絡支架，改善鈣鈦礦結晶性和成膜性。結果表明，此工作發(fā)展了一種新的骨架材料，形成了新型網絡支架電池構型，在這種電池結構中，網狀交聯的長鏈高分子PEO作為三維骨架支撐著鈣鈦礦晶體，使其形貌更易于控制，更均勻地覆蓋基底。這種方法大幅提高了電池的開路電壓，電池的最大能量轉換效率達到了15.56％（短路電流為21.50mA/cm2，開路電壓為1.08V，填充因子為0.67），并使電池