鈣鈦礦太陽能電池光吸收層結(jié)晶調(diào)控及器件光電性能研究.pdf

1、鈣鈦礦太陽能電池(Perovskite Solar Cells，PSCs)由于具有能量轉(zhuǎn)換效率高、原材料來源廣泛、易于濕法制備等優(yōu)點，吸引了各國科學(xué)工作者的廣泛關(guān)注。PSCs使用有機-無機雜化金屬鹵化物型鈣鈦礦MAPbX3作為吸光層，其結(jié)晶性和微觀形貌是影響電池光電性能的決定性因素。添加劑可以調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶性和形貌，通過制備高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜進(jìn)而提高電池的光電性能。本論文利用添加劑在促進(jìn)均質(zhì)成核和影響晶體生長動力學(xué)方面的特殊作用，基于不

2、同的調(diào)控機理發(fā)展了兩種不同種類的功能性添加劑。將其應(yīng)用于不同體系的平面異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽能電池光吸收層中，達(dá)到了改善鈣鈦礦薄膜質(zhì)量、提高電池光電性能的目的。
　　首先，在CH3NH3PbI3體系平面異質(zhì)結(jié)PSCs中，采用兩步溶液法制備鈣鈦礦光吸收層。將有機小分子4-叔丁基吡啶(TBP)添加到PbI2的DMF溶液中，旋涂成膜，利用TBP與Pb2+之間的強相互作用抑制PbI2快速結(jié)晶生長，得到由無序排列PbI2納米晶構(gòu)筑的多孔層。這種方

3、法大大增加了固/液兩相反應(yīng)的接觸面積，促使PbI2與CH3NH3I充分反應(yīng)，極大地改善了CH3NH3PbI3鈣鈦礦光吸收材料的結(jié)晶性。另外，由此方法合成鈣鈦礦光吸收層也呈現(xiàn)出多孔的結(jié)構(gòu)，利于與空穴傳輸劑之間形成體相接觸的p-n界面，對載流子傳輸有明顯的積極作用。最終使得電池的能量轉(zhuǎn)換效率從6.71％增長到了10.62％（提高了58％），電池性能也呈現(xiàn)出了良好的重現(xiàn)性。
　　其次，將TBP應(yīng)用于CH3NH3PbI3-xClx體系的平

4、面異質(zhì)結(jié)PSCs中。在一步法制備CH3NH3PbI3-xClx光吸收層時，用TBP做添加劑誘導(dǎo)形成了定向結(jié)晶的高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜。該薄膜具有比傳統(tǒng)方法制備的薄膜更好的光吸收特性和光子-電子轉(zhuǎn)換能力，并且其內(nèi)部缺陷態(tài)更少，從而降低了電荷復(fù)合，使得電池的開路電壓和填充因子有了大幅提升，最終電池的能量轉(zhuǎn)換效率從11.11％增長到15.01％（提高了35％）。
　　最后，將功能性的黏性高分子PEO（聚環(huán)氧乙烷）引入CH3NH3PbI3-xC

5、lx體系的平面異質(zhì)結(jié)PSCs中，利用其穩(wěn)定的凝聚態(tài)骨架結(jié)構(gòu)形成網(wǎng)絡(luò)支架，改善鈣鈦礦結(jié)晶性和成膜性。結(jié)果表明，此工作發(fā)展了一種新的骨架材料，形成了新型網(wǎng)絡(luò)支架電池構(gòu)型，在這種電池結(jié)構(gòu)中，網(wǎng)狀交聯(lián)的長鏈高分子PEO作為三維骨架支撐著鈣鈦礦晶體，使其形貌更易于控制，更均勻地覆蓋基底。這種方法大幅提高了電池的開路電壓，電池的最大能量轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了15.56％（短路電流為21.50mA/cm2，開路電壓為1.08V，填充因子為0.67），并使電池