鐵系化合物-石墨烯納米復(fù)合體制備及生物傳感性能研究.pdf

1、電化學(xué)生物傳感器作為分析檢測的重要手段成為近年來人們的研究熱點，它主要是通過材料與檢測物質(zhì)之間作用產(chǎn)生的電信號來選擇性的確定物質(zhì)以及物質(zhì)含量。相比于有酶構(gòu)建的電化學(xué)傳感器，無酶電化學(xué)傳感器具有高的靈敏度、良好的環(huán)境穩(wěn)定性、易微型化、可在渾濁溶液中操作等優(yōu)勢，因而具有更廣泛的應(yīng)用前景。構(gòu)建傳感電極的材料，不僅要具有優(yōu)異的檢測指標(biāo)，例如較低的檢測限、高的靈敏度、寬的線性范圍，同時必須具有價格低廉、穩(wěn)定性高、可重復(fù)使用等適于產(chǎn)業(yè)化的要求。本論

2、文結(jié)合石墨烯的導(dǎo)電性和過渡金屬化合物的電催化性能，構(gòu)筑了過渡金屬氮（氧）化物與還原氧化石墨(rGO)的復(fù)合體;通過調(diào)控試驗參數(shù)（如投料比、焙燒溫度、表面活性劑等），優(yōu)化了材料的電催化檢測性能，同時探索了鐵系化合物/石墨烯納米復(fù)合體在葡萄糖、過氧化氫檢測中的反應(yīng)機(jī)理。本論文的主要研究內(nèi)容如下:
　　1)采用靜電組裝方法，實現(xiàn)了負(fù)電Co、Fe納米薄片與PDDA修飾的氧化石墨復(fù)合，經(jīng)NH3氣氛下高溫氮化，就得到了Co2Nx(Fe2N)/

3、氮摻雜還原氧化石墨復(fù)合體。由于兩種物質(zhì)的協(xié)同效應(yīng)使復(fù)合體展現(xiàn)出高導(dǎo)電性、高催化活性等優(yōu)勢，在無酶電化學(xué)檢測葡萄糖的測試中，兩種復(fù)合材料均表現(xiàn)出較好的電催化性能。此項工作不僅為金屬氮化物與石墨烯復(fù)合提供了新的合成方法，同時也拓展了過渡金屬氮化物基材料在無酶電化學(xué)葡萄糖傳感器上的應(yīng)用。
　　2)采用簡單的溶劑熱方法，利用靜電作用將十二胺與鈷離子絡(luò)合物錨定在氧化石墨表面，基于烷基胺長鏈的相互交織，并且在還原氧化石墨表面構(gòu)建了由小粒子組裝

4、成的“蛛網(wǎng)狀”Co3O4納米線，經(jīng)高溫去除十二胺后得到Co3O4納米線/rGO復(fù)合體。研究發(fā)現(xiàn)，十二胺和層狀的氧化石墨分別對Co3O4納米線的形成起到了結(jié)構(gòu)導(dǎo)向和錨定作用。多維度的結(jié)構(gòu)特性使Co3O4納米線/rGO復(fù)合體不僅具有大量的催化活性位點，而且擁有電子定向傳輸途徑和反應(yīng)物擴(kuò)散通道。在無酶電化學(xué)過氧化氫檢測中，Co3O4納米線/rGO復(fù)合體表現(xiàn)出低的反應(yīng)電位和高的靈敏度。由于性能上的優(yōu)勢，Co3O4納米線/rGO復(fù)合體可以實時的檢

5、測出HepG2細(xì)胞在藥物刺激下釋放出的過氧化氫。
　　3)采用溶劑熱法，利用十二胺的組裝作用制備了NiO/Ni納米片前驅(qū)體，經(jīng)進(jìn)一步焙燒得到混相的NiO/Ni納米薄片。通過噴涂的方式，將NiO/Ni納米片負(fù)載在自制的石墨烯紙上，構(gòu)建了自支撐型的NiO/Ni/石墨烯紙柔性電極。由于Ni單質(zhì)的存在，混相的NiO/Ni納米片的過氧化氫電催化性能明顯優(yōu)于NiO納米片;而且石墨烯的引入大大改善了混相NiO/Ni導(dǎo)電性差的問題，同時增大了活性