負(fù)載型鈣鈦礦催化劑上丙烯腈催化燃燒的研究.pdf

1、我國(guó)對(duì)于丙烯腈廢氣排放的控制日益重視，運(yùn)用催化手段處理丙烯腈廢氣是目前研究的熱點(diǎn)。鈣鈦礦以應(yīng)用廣泛、種類(lèi)多樣、氧化還原能力強(qiáng)、熱穩(wěn)定性好、廉價(jià)易得等優(yōu)勢(shì)受到廣泛關(guān)注。將鈣鈦礦應(yīng)用于丙烯腈催化燃燒體系，篩選出優(yōu)秀組分，再將活性組分負(fù)載在載體上，篩選出最佳的負(fù)載型鈣鈦礦催化劑是本文的主線。
　　本文通過(guò)檸檬酸自燃燒法合成LaBO3(B-Fe、Co、Mn和Cr)與La2CuO4，活性評(píng)價(jià)與H2-TPR的結(jié)果很好的關(guān)聯(lián)上，實(shí)驗(yàn)表明La2C

2、uO4的N2產(chǎn)率最高。Cu元素能極大提高催化劑的低溫N2選擇性，通過(guò)B位摻雜Cu得到最佳催化劑為L(zhǎng)aFe0.8Cu0.2O3，250℃時(shí)丙烯腈轉(zhuǎn)化率能達(dá)到93％，300℃時(shí)達(dá)到100％，且N2產(chǎn)率能達(dá)到80％。在此基礎(chǔ)上探索了不同摻Cu量的LaFeO3的催化活性。
　　以LaFeO3和LaFe0.6Cu0.4O3作為催化劑，通過(guò)原位漫反射紅外技術(shù)探索丙烯腈催化燃燒的反應(yīng)機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示B位Cu的摻雜對(duì)丙烯腈催化燃燒反應(yīng)機(jī)理影響巨

3、大。對(duì)比LaFeO3，Cu的出現(xiàn)使丙烯腈上的C分子更易被氧化，生成丙二酸鹽，導(dǎo)致催化活性增強(qiáng);并且使硝酸鹽和亞硝酸鹽的生成減少，使N2選擇性提高。
　　基于以上結(jié)論，嘗試通過(guò)不同方法不同載體合成負(fù)載型鈣鈦礦，發(fā)現(xiàn)改性的檸檬酸絡(luò)合浸漬法優(yōu)于傳統(tǒng)檸檬酸絡(luò)合浸漬法。通過(guò)改性的檸檬酸絡(luò)合浸漬法得出活性最高的催化劑為s-Zr-67％-2，但其氧化性強(qiáng)，N2選擇性低。s-Al-67％-2具有最佳的N2產(chǎn)率，最佳負(fù)載比為67％。通過(guò)不同氧濃度下