摻雜納米TiO2的制備、結(jié)構(gòu)與光催化性研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、隨著世界各國經(jīng)濟的迅猛發(fā)展和人口的急劇增長,引致了一系列的問題,水污染事件頻頻發(fā)生。我國監(jiān)察部統(tǒng)計數(shù)據(jù)表明,近幾年水污染事故每年都在1700起以上。全國城鎮(zhèn)中,飲用水源地水質(zhì)不安全涉及的人口達1.4億人。由于污水和廢水中含有大量的有機物,但有許多有機污染物是很難被完全降解的,這就成為了環(huán)境治理方面的一個難題。光催化由于對環(huán)境無二次污染、操作簡單,特別適用于治理一些不能或很難被生物降解的有毒有機物。TiO2是目前最有應用前景的光催化劑。本

2、文試圖研制用于污水處理領域的摻雜TiO2光催化劑,為提高納米TiO2的光催化性,采用溶膠凝膠法制備了金屬In3+、非金屬B摻雜以及稀土金屬Nd3+與非金屬N共摻雜、金屬V與非金屬N共摻雜納米TiO2光催化劑粉體,采用XRD、UV-Vis、TEM以及紫外可見分光光度計等測試手段表征了樣品的結(jié)構(gòu)與性能,研究了不同的摻雜種類對納米 TiO2晶粒結(jié)構(gòu)、形貌及光催化性能的影響。
  研制了不同In3+摻雜量的納米TiO2光催化劑,結(jié)果表明,

3、隨著In3+摻雜量的增加,In3+/TiO2樣品的MB降解效率先增大后減小,In3+加入量為12mol/L的D3樣品的光催化活性最高,一級動力學常數(shù)為8.7×10-3min-1,4h降解率達到90.48%,高于純相TiO2樣品的降解率(82.75%)。制備的In3+/TiO2樣品均為銳鈦礦結(jié)構(gòu),晶格畸變較大。D3樣品的吸收波長最大為494.65nm,較純相納米 TiO2紅移了68nm。TEM分析表明,D3樣品平行晶面之間的條紋寬度0.3

4、524nm,對應TiO2強衍射峰(101)的晶面間距;傅里葉變換電子衍射花樣為多晶衍射環(huán),屬于四方晶系,說明 In3+摻雜可以抑制納米 TiO2晶粒的生長。提高光催化活性機理研究表明,加入的In3+在TiO2的表面上形成O-Ti-Cl結(jié)構(gòu),產(chǎn)生很多捕獲光生電子的空位;低帶隙的In2O3能俘獲電子,將位于In2O3的導帶上的電子轉(zhuǎn)移到TiO2的導帶,形成電子與空穴的捕獲陷阱,阻礙了電子與空穴的復合,改善了樣品的光催化活性。
  研制

5、了不同B摻雜量的納米TiO2光催化劑,結(jié)果表明,隨著硼酸摻雜量的增加,納米TiO2的光催化效率先增大后減小,硼酸摻雜量為0.8mol/L的G5樣品的光催化活性最高,4h降解率達到89.74%, G5的一級動力學常數(shù)高達8.5×10-3min-1。硼酸摻雜納米TiO2相組成均為銳鈦礦型,結(jié)晶度較高,硼酸的加入抑制了TiO2晶粒的長大。G5樣品的平均晶粒尺寸為最?。?3.68nm),晶格畸變達到最大(20.62%)。G5樣品的吸收波長為44

6、8.42nm,較純相納米TiO2樣品紅移了22nm;TEM研究發(fā)現(xiàn),G5樣品平行晶面的條紋寬度為0.3517nm,對應TiO2主衍射峰(101)的晶面間距。提高光催化效率的機理探討表明,摻雜反應過程中, B離子最大可能性是進入TiO2的間隙,在TiO2晶格中以B-O-Ti鍵存在,進入TiO2晶格間隙的B離子2p軌道與O的2p軌道發(fā)生了重合,造成帶隙能降低,拓寬了吸收光譜。
  研制了N-Nd3+共摻雜納米TiO2光催化劑,結(jié)果表明

7、,隨著Nd3+摻雜量的增加,N-Nd3+/TiO2的MB降解效率先增大后減小,N摻雜量為15mol/L、Nd3+摻雜量為0.5mol/L的M3樣品的光催化活性最高,4h降解率達到89.52%,一級動力學常數(shù)最大,達9.2×10-3min-1。制備的N-Nd3+摻雜納米TiO2相組成均為銳鈦礦相,結(jié)晶度較高,晶格畸變較大,晶胞體積都發(fā)生了膨脹。M3樣品的吸收波長達到463.29nm,較純相納米TiO2樣品紅移了37nm。TEM研究發(fā)現(xiàn),M

8、3晶粒平行晶面的條紋寬度為0.3513nm,對應 TiO2強衍射峰(101)的晶面間距,其衍射斑點為四邊形。提高光催化效率機理研究表明,摻雜反應過程中,N原子部分取代O原子及少量 N3-進入 TiO2晶格中引起晶格畸變,導致電荷不平衡;Nd3+摻入引起的晶格缺陷,影響電子轉(zhuǎn)移過程,激發(fā)光生電子和空穴的分離,降低了TiO2帶隙值,產(chǎn)生紅移,擴展光響應范圍,吸收可見光。
  研制了N-V共摻雜納米TiO2光催化劑,結(jié)果表明,隨著V摻雜

9、量的增加,納米TiO2的光催化效率先增大后減小,N摻雜量為15mol/L、V摻雜量為0.9mol/L的T2樣品的光催化活性最高,4h降解率達到89.13%。T2的一級動力學常數(shù)最大,達8.7×10-3min-1。N-V摻雜納米 TiO2相組成均為銳鈦礦相,結(jié)晶度較高。T2樣品的紅移量最大,達到71nm。TEM研究發(fā)現(xiàn),T2樣品平行晶面的條紋寬度為0.3514nm,對應TiO2主衍射峰(101)的晶面間距;由傅里葉變換電子衍射花樣可知,其

10、衍射斑點為四邊形。提高光催化效率機理研究表明,摻雜反應過程中,V5+可以作為光生電子捕獲中心,抑制光生電子-空穴對的復合,V5+摻雜可以使TiO2形成Ti1-xVxO2固溶體,減小其禁帶寬度,能吸收可見光區(qū)的能量;陰離子N3-摻雜納米TiO2時,形成中間雜質(zhì)能級或者取代TiO2中的O原子后,使TiO2價帶位置升高,禁帶寬度值小,從而拓寬其吸收光譜。
  通過對金屬單摻雜、非金屬單摻雜、非金屬-稀土共摻雜及非金屬-非金屬共摻雜納米T

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