可見(jiàn)光響應(yīng)半導(dǎo)體光催化劑制備及其性能研究.pdf

1、半導(dǎo)體光催化技術(shù)作為一種解決能源短缺及環(huán)境污染問(wèn)題的有效途徑，近年來(lái)得到了研究者的持續(xù)廣泛關(guān)注。其中，太陽(yáng)光能的綜合利用及光量子效率提高是半導(dǎo)體光催化劑研究所面臨的兩大挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)TiO2材料具有優(yōu)良的化學(xué)及光化學(xué)穩(wěn)定性且無(wú)毒無(wú)害，但其禁帶寬度較大，只能利用太陽(yáng)光中的紫外部分，且光量子效率偏低，因此，賦予TiO2材料可見(jiàn)光響應(yīng)性具有重要的意義;Ag3PO4在可見(jiàn)光（480 nm左右）條件下仍表現(xiàn)出高于80％的量子效率，但是其催化效果及穩(wěn)定

2、性還有待進(jìn)一步提高。本論文研究?jī)?nèi)容主要包括兩個(gè)部分，一方面通過(guò)TiO2的氟化、氫化兩步處理賦予其可見(jiàn)光催化活性;另一方面采用表面活性劑輔助共沉淀法控制制備Ag3PO4材料，使其具有更高的載流子傳輸效率，進(jìn)而獲得高效可見(jiàn)光催化活性的半導(dǎo)體材料。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.采用水熱氟化技術(shù)結(jié)合低溫等離子體輔助加氫兩步法制備可見(jiàn)光響應(yīng)的TiO2基光催化材料。首先HF水熱刻蝕P25成功制備F摻雜介孔TiO2，然后再進(jìn)行H2介質(zhì)阻擋等離子體

3、放電處理，獲得了具有豐富氧空位的介孔F-TiO2-x，該材料是具有晶體的內(nèi)核及無(wú)定形層表面的核殼結(jié)構(gòu)（TiO2@TiO2-x）。順磁共振(EPR)研究發(fā)現(xiàn)，氟化的F-TiO2存在少量氧空位，具有可見(jiàn)光響應(yīng)性能，光降解亞甲基藍(lán)(MB)過(guò)程顯示可見(jiàn)光催化活性;TiO2@TiO2-x核殼結(jié)構(gòu)存在豐富的氧空位，光響應(yīng)范圍和可見(jiàn)光催化活性得到進(jìn)一步的拓展和增強(qiáng)。F及氧空位(Ti3+)的存在，能夠在導(dǎo)帶底及價(jià)帶頂部形成新的能級(jí)，從而達(dá)到減小導(dǎo)帶寬度

4、、增強(qiáng)可見(jiàn)光吸收和光生載流子分離轉(zhuǎn)移使反應(yīng)效率提高。
　　2.表面活性劑輔助合成具有可見(jiàn)光高效催化活性的Ag3PO4光催化材料。在新型半導(dǎo)體催化劑Ag3PO4的共沉淀過(guò)程引入陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉(SDS)，制備了具有豐富反應(yīng)活性位的SDS-Ag3PO4，其在可見(jiàn)光條件下降解MB時(shí)，反應(yīng)速率相比于共沉淀法獲得Ag3PO4增強(qiáng)大約3倍。研究發(fā)現(xiàn)SDS-Ag3PO4表面少量SDS的存在有利于對(duì)反應(yīng)物的吸附、可見(jiàn)光吸收及光生載流