小粒徑二十四面體鉑納米晶的制備及其催化性能研究.pdf

1、鉑族金屬納米材料是燃料電池、石油化工等領域中廣泛使用的催化劑,進一步提高其催化活性、穩(wěn)定性和利用效率一直是相關領域的重大科學問題和關鍵工程技術問題。以單晶面為模型催化劑的基礎研究指出鉑族金屬高指數晶面由于含有高密度的臺階原子和扭結原子,其催化活性和穩(wěn)定性明顯優(yōu)于(111)、(100)等低指數晶面。由于高指數晶面具有很高的表面能,一般的方法很難制備由高指數晶面圍成的鉑納米催化劑。目前,本實驗室田娜等人利用方波電位法成功制備了由高指數晶面圍

2、成的Pt二十四面體,但粒徑較大。
　　 本論文運用我們研究組發(fā)展的金屬納米晶體表面結構控制和生長的電化學方波電位法,通過處理由化學方法制備的鉑立方體,成功制備了粒徑較小的鉑二十四面體。此外,我們還直接從K2PtC16溶液中直接電沉積制備出鉑二十四面體。獲得的主要結果如下:
　　 1.采用方波電位法已經成功地使得碳納米管上的低指數晶面圍成的Pt立方體(Pt nanocube/CNTs),轉換為由高指數晶面圍成的粒徑很小的P

3、t二十四體(THHPt/CNTs)。采用TEM和電化學循環(huán)伏安法對它們的結構進行了表征,證明納米粒子的結構確實發(fā)生了變化,且粒徑較小平均為13nm,表面為(310)晶面。
　　 2.采用電化學循環(huán)伏安法測量了它們對乙醇電氧化以及催化劑的穩(wěn)定性,并與商Pt/C催化劑作了對比,結果表明:THH Pt/CNTs催化劑對乙醇的電氧化的催化活性是Pt nanocubc/CNTs催化劑的1.6倍,在相同電流密度下,氧化電位提前了0.128

4、V。此外,THH Pt/CNTs的電化學穩(wěn)定性還顯著高于Pt nanocubc/CNTs催化劑。
　　 3.采用方波電位法已經成功地直接從:K2PtC16溶液中制備了單分散性的Pt二十四面體納米晶體。通過SEM、HRTEM對其形貌及表面結構進行了表征,確定其平均粒徑為41.2nm,由(730)晶面圍成。
　　 4.采用電化學循環(huán)伏安法測量了直接電沉積制得的Pt二十四面體對乙醇電氧化以及催化劑的穩(wěn)定性,并與商業(yè)Pt/C催化