特殊形貌TiO2與納米碳材料復(fù)合催化劑的制備及污水凈化性能研究.pdf

1、環(huán)境和能源問題是人們亟需解決的兩大難題，如何處理非自然高毒性、低濃度的污染廢水是環(huán)境領(lǐng)域的重要研究課題。半導(dǎo)體光催化劑因其無毒、綠色且效果好成為處理污染廢水的重要手段之一。傳統(tǒng)的TiO2光催化劑雖然無毒穩(wěn)定、光催化效果好而倍受青睞，但是其禁帶寬度大，僅被紫外光激發(fā)等缺點(diǎn)阻礙其實(shí)際應(yīng)用推廣。針對(duì)這個(gè)問題，本文通過簡(jiǎn)單的水熱法合成了具有特殊形貌的TiO2，將其與穩(wěn)定性高、強(qiáng)度好、比表面積大的于石墨烯和碳納米管復(fù)合，成功制得了TiO2/C復(fù)合

2、催化劑，并分別應(yīng)用于含油廢水和水體中持久性污染物的去除。具體的研究?jī)?nèi)容如下：
　　(1)將傳統(tǒng)的堿水熱法上進(jìn)行改進(jìn)：在持續(xù)攪拌的條件下，以NaBH4為還原劑，一步水熱成功制得了TiO2納米線/rGO復(fù)合催化劑粉末前驅(qū)體，粉末烘干后以氮?dú)鉃楸Ｗo(hù)氣體，在較低的溫度下使用普通的電阻式管式爐煅燒出晶型結(jié)構(gòu)完整、比表面積大的銳鈦礦型TiO2納米線/rGO復(fù)合催化劑。通過調(diào)節(jié)不同還原劑的摩爾比，探索出最佳的制備條件。將制備出的復(fù)合催化劑應(yīng)用于

3、含油廢水的油污吸附，通過測(cè)定廢水的COD值來判斷油污被吸附的含量。實(shí)驗(yàn)表明當(dāng)還原劑添加量為100 mmol/L時(shí)復(fù)合催化劑吸附油污的效果最好，持續(xù)增加含油廢水的催化劑含量其相應(yīng)COD持續(xù)減小，當(dāng)催化劑含量為3 g/100ml時(shí)，油污去除率已達(dá)85.9％。實(shí)驗(yàn)中還考察了催化劑的自凈化能力，通過紅外測(cè)試證明催化劑在陽(yáng)光照射下具有一定的自凈化能力。
　　(2)使用二乙烯三胺(DETA)為表面活性劑、鈦酸四丁酯為鈦源，通過簡(jiǎn)單的水熱反應(yīng)合

4、成了具有特殊形貌的、比表面積大的多級(jí)分層TiO2微球；而后和不同質(zhì)量的碳納米管(CNTs)復(fù)合，成功制備出不同比例的TiO2/CNTs復(fù)合催化劑。利用碳納米管(CNTs)優(yōu)異的電子傳輸能力，在TiO2微球之間形成電子傳輸網(wǎng)絡(luò)，將此二元復(fù)合催化劑應(yīng)用于水環(huán)境持久污染物4NP的去除，經(jīng)實(shí)驗(yàn)分析得出當(dāng)碳納米管(CNTs)的添加量為5%時(shí)，4NP降解效率達(dá)到了97%，光催化效果最好且具有良好的穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)中還討論了不同濃度、pH等因素對(duì)4NP降

5、解效果的影響，得出4NP濃度為5 mg/L~10 mg/L、pH=3時(shí)有著最佳降解效果；并研究發(fā)現(xiàn)在降解過程中羥基自由基(·OH)起主要的作用，超氧負(fù)自由基(·O2-)和光生空穴(h+)起次要作用。
　　(3)實(shí)驗(yàn)中還研討了苯環(huán)上取代基對(duì)苯酚類化合物催化效果的影響，將對(duì)硝基苯酚、對(duì)氨基苯酚和2-氯-4-氨基苯酚三種擁有不同取代基的苯酚類化合物在相同的條件下模擬太陽(yáng)光下進(jìn)行光降解，我們發(fā)現(xiàn)降解效率與苯環(huán)上取代基的供/吸電子性質(zhì)相關(guān)，