氣—固催化流化床反應(yīng)器的多尺度CFD模型及在兩類(lèi)典型反應(yīng)體系中的模擬.pdf

1、氣固催化反應(yīng)在化學(xué)工程領(lǐng)域中占據(jù)絕對(duì)的主導(dǎo)地位。流化床反應(yīng)器以其高效的傳質(zhì)傳熱性能而受到人們青睞。隨著流化床技術(shù)的不斷革新與突破，氣固催化反應(yīng)也越來(lái)越多開(kāi)始采用流化床技術(shù)。然而氣固催化流化床反應(yīng)器中的多尺度傳質(zhì)傳熱現(xiàn)象明顯，這制約著反應(yīng)器的性能和反應(yīng)器的進(jìn)一步放大、開(kāi)發(fā)和優(yōu)化，因此建立描述氣固催化流化床的多尺度耦合模型具有重要意義。
　　本文首先結(jié)合反應(yīng)機(jī)理和參考文獻(xiàn)建立了介觀(guān)層次的顆粒模型，并對(duì)單個(gè)顆粒的催化反應(yīng)性能進(jìn)行分析。結(jié)

2、果表明:所建立模型的預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)能夠與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)定性吻合。隨著催化劑粒徑減小，在顆粒內(nèi)的各組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)梯度也相應(yīng)降低。反應(yīng)1的平均反應(yīng)速率總低于表面反應(yīng)速率，反應(yīng)2則相反。反應(yīng)2的反應(yīng)速率隨粒徑增大而反常增大，這是由于存在顆粒內(nèi)熱擴(kuò)散阻力的緣故。費(fèi)克模型和Wilke-Bonsequet模型的計(jì)算結(jié)果對(duì)比表明努森擴(kuò)散影響不大。模型簡(jiǎn)化分析表明顆粒外擴(kuò)散對(duì)模擬結(jié)果影響較小，而溫度變化影響較為顯著。
　　然后本文結(jié)合顆粒模型和歐拉雙流體模型建

3、立了氣固流化床的多尺度耦合模型。模型耦合假設(shè)的驗(yàn)證分析表明所建立耦合模型是有效的。在模擬條件下流化床的流型屬鼓泡式流化床，由于顆粒較小而使得擴(kuò)散效應(yīng)不明顯。對(duì)流化床的影響因素模擬分析表明改變溫度對(duì)流化床內(nèi)反應(yīng)影響最大，也對(duì)顆粒內(nèi)的擴(kuò)散阻力影響最大。而催化劑粒徑對(duì)流化床內(nèi)反應(yīng)影響最小，進(jìn)料氣速對(duì)顆粒內(nèi)擴(kuò)散阻力影響最小?？傊?，顆粒內(nèi)擴(kuò)散阻力對(duì)流化床內(nèi)反應(yīng)有一定影響(e.g.1-4％)，能在一定程度上改變反應(yīng)進(jìn)程。但是由于流化床的“自穩(wěn)定效應(yīng)

4、”使得這種擴(kuò)散阻力的影響被最大程度的削弱而表現(xiàn)并不明顯。
　　最后本文結(jié)合上述的耦合模型和顆粒粒群衡算模型建立起了更加完善的氣固流化床的多尺度耦合模型來(lái)模擬氣相丙烯聚合反應(yīng)，這樣可以將顆粒的粒徑變化也納入考察范圍。對(duì)于生長(zhǎng)核的分析表明由于顆粒內(nèi)外擴(kuò)散阻力的相反作用相互平衡，使得耦合模型和簡(jiǎn)單模型的模擬結(jié)果之間差別不大。對(duì)丙烯聚合流化床反應(yīng)器的完整模擬進(jìn)一步證明了這一點(diǎn)。對(duì)流化床的不同影響因素分析表明質(zhì)量擴(kuò)散系數(shù)，導(dǎo)熱系數(shù)和不同初始