低維功能納米材料的合成及其在電化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本論文旨在通過對化合物晶體結(jié)構(gòu)的分析,設(shè)計(jì)和發(fā)展合適的反應(yīng)路線實(shí)現(xiàn)對低維功能納米材料的可控合成,并結(jié)合物質(zhì)本征的性能,將其應(yīng)用于各種電化學(xué)領(lǐng)域。對低維功能納米材料的形貌,結(jié)構(gòu)與性能之間的相關(guān)性進(jìn)行初步探討。本論文主要包括以下幾方面的內(nèi)容:
  1.作者通過將靜電紡絲法和煅燒技術(shù)結(jié)合,首次制備出多級結(jié)構(gòu)LiV3O8納米纖維,它是由暴露大量{100}晶面的LiV3O8納米片相互交叉而成的。在整個(gè)合成過程中,聚乙烯醇(PVA)起到了雙重

2、作用:一是在靜電紡絲過程中為纖維的形成提供模板;二是有效防止LiV3O8納米顆粒的團(tuán)聚,使其根據(jù)自身晶體自范性生長最終形成暴露{100}晶面的納米片。另外,煅燒時(shí)間也嚴(yán)重影響著多級LiV3O8納米纖維的形成。相比文獻(xiàn)之前的報(bào)道,我們制備的這種暴露單一晶面的多級結(jié)構(gòu)LiV3O8納米纖維組成的水溶液鋰離子電池,表現(xiàn)出更高的放電比容量和更好的循環(huán)穩(wěn)定性。因此,這種多級結(jié)構(gòu)的LiV3O8納米纖維將在水溶液鋰離子電池領(lǐng)域有良好的應(yīng)用前景。這是我們

3、首次將靜電紡絲技術(shù)拓展到水溶液鋰離子電池電極材料的合成領(lǐng)域。此外,我們制備的這種納米纖維具有特殊的亞顯微結(jié)構(gòu),可能在傳感器,催化以及能源存儲等領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
  2.作者首次通過機(jī)械剝離層狀有機(jī)-無機(jī)雜化中間體,得到厚度僅為1.4 nm的大面積WO3·2H2O超薄納米片。與相應(yīng)的塊材相比,WO3·2H2O超薄納米片具有良好的可柔性,更高的Li+擴(kuò)散系數(shù),且與基底接觸更加緊密。得到的超薄納米片成功地組裝成柔性電致變色器件,表

4、現(xiàn)出大的透過率差(△T=48%)、快速的著色/褪色響應(yīng)速率(tc,90%=5.1 s,tb,90%=9.7 s)、較高的著色效率(120.9 cm2C-1)、良好的循環(huán)穩(wěn)定性以及很好的可柔性。其綜合的電致變色性能要優(yōu)于塊材WO3·2H2O組成的電致變色器件和之前文獻(xiàn)中報(bào)道的其它柔性電致變色器件的性能。這可以歸因于WO3·2H2O超薄納米片獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)和形貌特征。我們還通過第一性原理計(jì)算深入研究了WO3·2H2O的電致變色機(jī)理。結(jié)果表明

5、,隨著Li+的插入,WO3·2H2O經(jīng)歷著從半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變,這也正是電致變色的原因。且WO3·2H2O超薄納米片能夠有效促進(jìn)半導(dǎo)體與金屬之間的轉(zhuǎn)變,從而提高著色/褪色響應(yīng)速率,尤其對著色過程影響顯著。本工作為二維超薄納米片用于制備高性能柔性電致變色器件提供大量有用信息,促進(jìn)了柔性便攜式電子器件的發(fā)展。
  3.作者通過簡單的液相剝離法合成了厚度僅為2-3 nm的WO3·H2O超薄納米片,并首次將其組裝成Cu/WO3·H2O超薄

6、納米片/ITO-PET柔性非易失性阻變存儲器件(ITO-PET:表面涂有氧化銦錫(ITO)的聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET))。該器件表現(xiàn)出低的開關(guān)電壓(+1.0 V/-1.14 V)、大的高低阻值比(>105)、優(yōu)異的數(shù)據(jù)保持性(>105 s)、耐疲勞特性(>5000次)以及良好的可柔性。通過正電子壽命譜的研究表明,合成的WO3·H2O超薄納米片中存在大量的V''''[OWOH2]空位簇。根據(jù)理論分析和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),作者提出了金屬Cu2+和

7、V''''[OWOH2]空位簇共同作用的新型阻變存儲機(jī)理。這一工作不僅對柔性非易失性阻變存儲器件的發(fā)展有一定的指導(dǎo)意義,而且有助于深入理解阻變存儲器的存儲機(jī)理。
  4.作者將液相剝離法和煅燒法結(jié)合首次制備出厚度大約為4 nm的WO3多孔納米薄片。為了實(shí)驗(yàn)對比,作者還合成了4nm厚的WO3無孔納米薄片和無孔厚片,并分析了三者的物相和形貌。作者研究了由(010)取向的單斜相WO3·2H2O超薄納米片轉(zhuǎn)化成(001)取向的單斜相WO3

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