尿素、丙烯酸和Co改性酚醛（炭）泡沫脫除SO2-NO的研究.pdf

1、煤炭作為一次能源燃燒后向大氣中排放 SO2、NOx、痕量重金屬等氣態(tài)污染物。本課題研究制備改性酚醛(炭)泡沫作為同時(shí)脫除SO2/NO的吸附材料。研究采用內(nèi)、外兩種改性方法對(duì)酚醛(炭)泡沫進(jìn)行金屬改性,采用內(nèi)改性方法進(jìn)行有機(jī)官能團(tuán)改性,改善其表面特性以提高脫除效率。研究了改性劑、改性方法對(duì)表面特性,以及對(duì)脫硫脫硝的影響;并對(duì)操作條件中主要影響因素進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究;對(duì)改性酚醛泡沫脫硫脫硝機(jī)理及動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了初步分析。
　　選用CoCl

2、2、CeCl3、MnCl2及Zr金屬偶聯(lián)劑作為改性劑,采用內(nèi)改性和外改性兩種改性方法對(duì)酚醛(炭)泡沫進(jìn)行金屬改性。金屬內(nèi)改性是在酚醛泡沫制備原料中加入金屬改性劑,外改性即為酚醛泡沫后期浸漬改性,內(nèi)改性酚醛炭泡沫較外改性的孔洞分布更均勻,且金屬改性劑以金屬單質(zhì)和氧化物的形式均勻分布在材料中。金屬外改性的酚醛炭泡沫中的金屬改性劑以金屬氯化物的形式存在且不均勻附著在材料表面。模擬煙氣脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)過程中,采用內(nèi)改性的酚醛炭泡沫樣品均比外改性樣品

3、的脫硫脫硝效率高,因此內(nèi)改性方法優(yōu)于外改性方法。其中在酚醛炭泡沫樣品中,金屬 Co內(nèi)改性樣品 CFCo-n的脫硫效率(89.7％)、脫硝效率(17.0%)最高;在內(nèi)改性的酚醛泡沫樣品中,PFCo的脫硫效率(68.7%)、脫硝效率(8.8%)最高。
　　由于酚醛炭泡沫在炭化過程中表面部分有機(jī)官能團(tuán)會(huì)消失,因此僅對(duì)酚醛泡沫進(jìn)行有機(jī)官能團(tuán)內(nèi)改性實(shí)驗(yàn)。選用尿素、丙烯酸、二苯胺和CTBN改性劑,直接在前驅(qū)體酚醛樹脂制備中加入。PF尿表面負(fù)載

4、C-N鍵、伯酰胺-CONH2,對(duì)酸性氣體SO2的去除有利,脫硫效率(62.5%)最高;PF丙表面負(fù)載有利于脫硝的酚羥基和羧基,脫硝效率(7.8%)最高。
　　選用CoCl2、尿素和丙烯酸聯(lián)合內(nèi)改性制備酚醛泡沫,當(dāng)CoCl2為5.1g、尿素為30g、丙烯酸為15g時(shí)改性酚醛泡沫PF3的脫硫效率最高(72.1%)。當(dāng)CoCl2為5.1g、尿素為22.5g、丙烯酸為30g時(shí)改性酚醛泡沫 PF的脫硝效率最高(10.8%)。尿素對(duì)脫硫效率影

5、響最大,丙烯酸對(duì)脫硝效率影響最大。
　　脫硫脫硝效率隨著質(zhì)氣比的增加而增加;脫硫脫硝效率均隨著氧含量的增大先提高后減小。主要由于O2含量過高會(huì)和SO2、NO會(huì)產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)性吸附,降低了SO2和NO的吸附量,最佳O2含量為6%。脫硫脫硝效率均隨著溫度的升高而降低。
　　大量實(shí)驗(yàn)表明SO2和NO的去除主要?dú)v經(jīng)吸附、催化氧化過程。CoCl2在脫硫脫硝的過程中起催化劑的作用,含氧官能團(tuán)和含氮官能團(tuán)可以與 SO2和 NO發(fā)生反應(yīng)。在本實(shí)驗(yàn)