有機(jī)太陽能電池給受體界面激子復(fù)合過程的理論研究.pdf

1、有機(jī)太陽能電池給受體界面激子復(fù)合會影響其光電轉(zhuǎn)換效率，從而影響電池的性能，所以對界面激子復(fù)合的研究非常重要。本文以密度泛函理論(density functional theory，DFT)和含時密度泛函理論(time-dependentdensityfunctional theory，TDDFT)為理論基礎(chǔ)，對有機(jī)太陽能電池給受體界面：有機(jī)平面小分子/富勒烯界面并五苯(pentacene)/富勒烯(fullerene，C60)，染料分子

2、/富勒烯界面酞菁(phthalocyanine，Pc)/富勒烯，酞菁銅(copper phthalocyanine，CuPc)/富勒烯以及有機(jī)聚合物/富勒烯界面4-聚噻吩(4-poly thiophene，T4)/富勒烯，6-聚噻吩(6-poly thiophene，T6)/富勒烯進(jìn)行界面激子復(fù)合的理論研究。
　　對給體分子Pentacene，Pc，CuPc，T4，T6和受體分子C60分子進(jìn)行構(gòu)型優(yōu)化，再構(gòu)建并優(yōu)化Pentacen

3、e/C60界面、Pc/C60界面、CuPc/C60界面、T4/C60界面和T6/C60界面后，進(jìn)行一系列計算。計算軌道能級并分析。300K溫度下對五對界面進(jìn)行玻恩—奧本海默分子動力學(xué)模擬，構(gòu)型演化以及軌道能級演化結(jié)果表明五對界面都達(dá)到了動力學(xué)平衡，說明300K時五對界面構(gòu)型的穩(wěn)定合理性。通過范圍分割的含時密度泛函理論(range-separated time-dependentdensity functionaltheory，range

4、-separated TDDFT)，計算不同時刻界面構(gòu)型下的激發(fā)態(tài)能量和電荷密度。通過傅里葉變換公式處理所有動力學(xué)構(gòu)型下給受體界面的最低激發(fā)態(tài)能量，得到各個界面的聲子模式，分析了影響五對界面激子復(fù)合的主要振動模式。最后通過非絕熱從頭算分子動力學(xué)方法計算得出最低激發(fā)態(tài)復(fù)合到基態(tài)的時間變化關(guān)系，以此說明界面激子復(fù)合。激子復(fù)合速率CuPc/C60界面的激子復(fù)合最快，而Pc/C60和T6/C60界面的激子復(fù)合最慢。研究結(jié)果表明，Pentacen