共摻雜TiO2-ACF復(fù)合材料吸附-光催化降解室內(nèi)甲醛的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、以“室內(nèi)空氣污染”為標(biāo)志的第三污染時(shí)期已經(jīng)到來，室內(nèi)空氣污染已經(jīng)成為人們普遍關(guān)注的問題，甲醛污染尤其嚴(yán)重。光催化氧化技術(shù)被認(rèn)為是極具發(fā)展?jié)摿Φ氖覂?nèi)空氣凈化手段，但它存在光生載流子復(fù)合率高、太陽(yáng)光利用率低等問題，研究者們將光催化技術(shù)與活性炭纖維吸附技術(shù)聯(lián)合發(fā)現(xiàn)，二者協(xié)同作用可在一定程度上提高污染物的降解效率，但這種技術(shù)依然存在吸附能力有限，光催化活性不高等問題。因此本課題對(duì)TiO2/ACF進(jìn)行改性，并應(yīng)用于室內(nèi)甲醛的污染治理，期望能夠在這

2、兩個(gè)方面有所突破。主要研究?jī)?nèi)容如下。
　　本論文首先考察活性炭纖維(ACF)的厚度、吸附時(shí)間、溫度、濕度等因素對(duì)活性炭纖維的吸附性能的影響，并用氧化劑、含N基團(tuán)、NaOH浸漬對(duì)ACF進(jìn)行了改性，以甲醛脫除率作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，考察改性活性炭纖維的吸附性能；采用溶膠-凝膠法制備了純TiO2、不同摻雜配比的過渡金屬與稀土元素共摻雜納米TiO2(Fe-Ce-TiO2，F(xiàn)e-La-TiO2)、稀土元素復(fù)合共摻雜納米TiO2(La-Ce-TiO2

3、)粉體；采用偶聯(lián)法制備TiO2/ACF復(fù)合光催化劑，以甲醛降解率作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，選擇降解性能最優(yōu)的TiO2/ACF復(fù)合光催化劑，考察了煅燒溫度、光源對(duì)光催化劑性能的影響，并對(duì)其進(jìn)行X射線衍射(XRD)表征分析；用氧化劑、含N基團(tuán)、NaOH對(duì)ACF、最優(yōu)共摻雜TiO2粉體進(jìn)行浸漬改性，用偶聯(lián)法制備了改性共摻雜TiO2/ACF光催化劑，以甲醛為目標(biāo)降解物，考察改性對(duì)復(fù)合光催化劑的吸附-光催化性能的影響，并與ACF、未改性TiO2/ACF進(jìn)行對(duì)

4、比分析。
　　研究結(jié)果表明：
　　①通過研究活性炭纖維的厚度、時(shí)間、溫度、濕度對(duì)吸附性能的影響，發(fā)現(xiàn)厚度為4mm活性炭纖維吸附效果最好；活性炭纖維對(duì)甲醛的吸附速度很快，前30min吸附較強(qiáng)，60分鐘后達(dá)到吸附平衡；溫度23±1℃、濕度50±2％的條件下甲醛的脫除率較高，達(dá)13.33%。
　?、贜aOH改性后的ACF對(duì)甲醛的吸附效果優(yōu)于含N基團(tuán)改性和氧化劑改性ACF，經(jīng)1.0mol/L硫酸、1.0mol/L硝酸、25%的

5、碳酸銨、0.5mol/LNaOH改性后ACF甲醛的脫除率分別為16.67%、17.78%、19%、20%。
　?、奂{米TiO2的光催化活性與共摻雜離子的摻雜配比和光催化劑的煅燒溫度有關(guān)。
　　1)當(dāng)摻雜配比(摩爾比)n(Fe):n(Ce):n(TiO2)=0.1%:0.1%:1、煅燒溫度為500℃時(shí)，F(xiàn)e-Ce-TiO2/ACF共摻雜樣品對(duì)甲醛降解效率最高。紫外燈照射下2h內(nèi)Fe-Ce-TiO2/ACF對(duì)甲醛的降解率達(dá)到了5

6、8.67%，高于Fe-TiO2/ACF的51.11%、Ce-TiO2/ACF的49.78%、純TiO2/ACF的39%和ACF0的13.11%；可見光照射下2h內(nèi)Fe-Ce-TiO2/ACF對(duì)甲醛的降解率達(dá)到了32.33%，高于Fe-TiO2/ACF的23.33%、Ce-TiO2/ACF的25.56%、純TiO2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。
　　2)當(dāng)摻雜配比n(Fe):n(La):n(TiO2)=0.1%:0

7、.2%:1、煅燒溫度為500℃時(shí)，F(xiàn)e-La-TiO2/ACF共摻雜樣品對(duì)甲醛降解效率最高。紫外光照射下2h內(nèi)Fe-La-TiO2/ACF對(duì)甲醛的降解率達(dá)到了59.56%，高于Fe-TiO2/ACF的51.11%、La-TiO2/ACF的50%、純TiO2/ACF的39%和ACF0的13.11%；可見光照射下2h內(nèi)Fe-La-TiO2/ACF對(duì)甲醛的降解率達(dá)到了32.67%，高于Fe-TiO2/ACF的23.33%、La-TiO2/AC

8、F的26.67%、純TiO2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。
　　3)當(dāng)摻雜配比n(La):n(Ce):n(TiO2)=0.2%:0.1%:1、煅燒溫度為600℃時(shí)，La-Ce-TiO2/ACF共摻雜樣品對(duì)甲醛降解效率最高。紫外光照射下2h內(nèi)La-Ce-TiO2/ACF對(duì)甲醛的降解率達(dá)到了62.22%，高于La-TiO2/ACF的50%、Ce-TiO2/ACF的49.78%、純TiO2/ACF的39%和ACF0的1

9、3.11%；可見光照射下2h內(nèi)La-Ce-TiO2/ACF對(duì)甲醛的降解率達(dá)到了33.33%，高于La-TiO2/ACF的26.67%、Ce-TiO2/ACF的25.56%、純TiO2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。
　?、芰蛩帷⑾跛帷彼?、鹽酸氫胺、碳酸銨和NaOH改性后的復(fù)合光催化劑，甲醛的降解率都有不同程度的提高，分別為65%、65.5%、66%、66.3%、66.67%和63%，高于未改性的60%。改性稀土元

10、素復(fù)合共摻雜TiO2/ACF，共摻雜的稀土元素、吸附和光催化產(chǎn)生了協(xié)同作用，改性后吸附和光催化作用都得到了加強(qiáng)。
　?、軽RD表征分析發(fā)現(xiàn)，La-Ce-TiO2(600℃)以銳鈦礦結(jié)構(gòu)為主，平均粒徑小，粒徑分布均勻，平均粒徑為18.1nm。
　?、薰矒诫sTiO2光催化活性均優(yōu)于純TiO2，且優(yōu)于相應(yīng)的單元素?fù)诫sTiO2，La、Ce稀土元素復(fù)合共摻雜光催化活性最優(yōu)。從機(jī)理上分析，La、Ce稀土元素復(fù)合摻雜抑制了晶粒的生長(zhǎng)，致使