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1、固體氧化物燃料電池(SOFC)具有高效清潔和燃料靈活等顯著優(yōu)點(diǎn),是當(dāng)前國(guó)際新能源技術(shù)發(fā)展的一大熱點(diǎn)。由于實(shí)物制作具有昂貴、耗時(shí)而不能全面細(xì)致地探索各種材料參數(shù),結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和工作條件影響的缺陷,根據(jù)已知原理建立理論與模擬工具,進(jìn)而系統(tǒng)全面地探討各種材料選擇,電池設(shè)計(jì)方案和運(yùn)行方式對(duì)電池性能的影響便成為加速SOFC技術(shù)發(fā)展的重要手段,
本論文主要針對(duì)SOFC建立多尺度多物理場(chǎng)耦合的數(shù)值模型用于進(jìn)行相關(guān)的理論研究和工程優(yōu)化設(shè)計(jì)。這
2、里指的多尺度主要指包括微觀復(fù)合電極尺度模型的研究和發(fā)展、電池層面尺度模型的研究和發(fā)展以及兩個(gè)尺度模型的耦合工作。多物理場(chǎng)主要包括電化學(xué)過(guò)程、電子和離子混合傳導(dǎo)過(guò)程、反應(yīng)氣體傳輸過(guò)程以及固-氣體混合熱傳輸過(guò)程的綜合分析。
第一章首先簡(jiǎn)單介紹了燃料電池的發(fā)展簡(jiǎn)史,以及不同的電池分類(lèi)。其次針對(duì)SOFC介紹了電池的基本工作原理,并細(xì)致推導(dǎo)了SOFC的理論電動(dòng)勢(shì)、開(kāi)路電動(dòng)勢(shì)和局域能斯特電動(dòng)勢(shì)的表達(dá)式。而后簡(jiǎn)單分析了SOFC的結(jié)構(gòu)和部
3、件的材料特點(diǎn)。最后針對(duì)SOFC各個(gè)層面的數(shù)值模擬工作近況進(jìn)行了大概的文獻(xiàn)概述。
第二章首先對(duì)現(xiàn)有的微觀電極層面模型進(jìn)行了概述。其次針對(duì)現(xiàn)有的基于球形顆粒隨機(jī)堆疊的逾滲微觀模型進(jìn)行了詳細(xì)的介紹,并指出了現(xiàn)有模型的優(yōu)點(diǎn)和不足?;诖罅康奈墨I(xiàn)分析作者提出了更為準(zhǔn)確合理的用于預(yù)測(cè)SOFC復(fù)合電極有效性質(zhì)與微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)之間關(guān)系的逾滲微觀模型。并詳細(xì)分析了三種不同材料配比對(duì)應(yīng)的逾滲三相區(qū)域的分布情況。該模型不僅適用于二元混合物結(jié)構(gòu),同
4、時(shí)也適用于具有多種顆粒尺寸的多元混合物結(jié)構(gòu)。模型依賴的微觀參數(shù)包括:各類(lèi)顆粒的半徑、體積分?jǐn)?shù),顆粒間重疊接觸角以及孔隙率??深A(yù)測(cè)的復(fù)合電極有效性質(zhì)包括:有效離子/電子體電導(dǎo)率和邊界電導(dǎo)率,單位體積的逾滲三相線長(zhǎng)度、單位致密電解質(zhì)表面的逾滲三相線長(zhǎng)度、兩相接觸面積以及氣孔通道的水力半徑等。同時(shí),為了增加模型的實(shí)用性,所有結(jié)果都以無(wú)量綱化的形式展示。
第三章在第二章微觀模型的基礎(chǔ)上發(fā)展了針對(duì)具有真實(shí)顆粒尺寸分布的復(fù)合電極逾滲微
5、觀模型?;谠撃P停龖B(tài)分布函數(shù)被分別用于描述電極材料顆粒和電解質(zhì)材料顆粒在復(fù)合電極中的顆粒尺寸分布情況。模型依賴的微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)包括:電極材料顆粒和電解質(zhì)材料顆粒的平均半徑、反映顆粒尺寸分布寬度的正態(tài)分布標(biāo)準(zhǔn)偏差、材料組分配比以及復(fù)合電極結(jié)構(gòu)的孔隙率。通過(guò)該模型計(jì)算的結(jié)果與通過(guò)球形顆粒隨機(jī)排列電極重構(gòu)方法所得的結(jié)果非常吻合,從而有力的說(shuō)明了該模型的有效性。通過(guò)計(jì)算得出,具有真實(shí)顆粒尺寸分布的復(fù)合電極與具有均勻顆粒尺寸分布的復(fù)合電極相比,
6、單位體積逾滲三相線長(zhǎng)度的最大值減小約32%。最后為了擴(kuò)展模型的實(shí)用性,我們結(jié)合SOFC陽(yáng)極和陰極的特點(diǎn)對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行了分析。結(jié)果顯示,復(fù)合電極使用較小的電極材料顆粒和電解質(zhì)材料顆粒平均半徑以及相對(duì)較窄的顆粒尺寸分布有利于提高SOFC復(fù)合陰極(LSM和YSZ)的性能。而對(duì)于典型的SOFC復(fù)合陽(yáng)極(Ni和YSZ)而言,采用較大的電解質(zhì)材料顆粒平均半徑和相對(duì)較寬的顆粒尺寸分布則可得到較高的電池性能。
第四章針對(duì)SOFC提出了一個(gè)
7、等效電路模型用于細(xì)致的描述SOFC內(nèi)部的局域電化學(xué)反應(yīng)情況以及電子和離子電流的傳導(dǎo)過(guò)程。基于局域反應(yīng)位置的電化學(xué)勢(shì)平衡,我們?cè)敿?xì)描述了局域濃差損耗和局域活化過(guò)電勢(shì)等各部分損耗的定義。進(jìn)而基于理論基礎(chǔ)給出了各個(gè)物理、化學(xué)過(guò)程的數(shù)學(xué)描述,并針對(duì)電池單元多物理場(chǎng)模型的建立推導(dǎo)出了各種等效的模擬處理方法。最后,通過(guò)與第二章提出的逾滲微觀模型相結(jié)合系統(tǒng)分析了復(fù)合陰極功能層厚度、材料參數(shù)性質(zhì)(如:基于單位三相線長(zhǎng)度的交換輸運(yùn)電流密度(表征材料電化學(xué)
8、活性)、本征電子和離子電導(dǎo)率)、電池工作環(huán)境(如工作溫度和輸出電流密度)以及復(fù)合電極微觀參數(shù)(如平均顆粒尺寸、電極顆粒和電解質(zhì)顆粒半徑比例、組分配比和孔隙率)對(duì)復(fù)合陰極功能層工作性能的作用。模擬結(jié)果顯示在各種不同的參數(shù)環(huán)境下,采用10-20μm之間的陰極間隙層厚度可以得到較優(yōu)化的電池性能。
第五章在第四章的基礎(chǔ)上,分析了復(fù)合陰極的材料組分配比、陰極間隙層厚度、電池工作環(huán)境以及復(fù)合電極有效性質(zhì)等因素對(duì)陰極間隙層內(nèi)部電化學(xué)活化
9、區(qū)域分布的影響。由于SOFC的活化損耗主要發(fā)生在陰極間隙層內(nèi)的電化學(xué)活化區(qū)域,因此準(zhǔn)確的預(yù)計(jì)陰極間隙層內(nèi)電化學(xué)活化區(qū)間的厚度至關(guān)重要??紤]到繁瑣的數(shù)值建模過(guò)程和復(fù)雜的數(shù)值計(jì)算不利于其它實(shí)驗(yàn)工作者結(jié)合不同的材料參數(shù)和具體的工作條件對(duì)復(fù)合電極的電化學(xué)活化區(qū)域作出預(yù)測(cè)。我們通過(guò)理論分析,推導(dǎo)了用于預(yù)測(cè)不同工作參數(shù)對(duì)應(yīng)的電化學(xué)活化區(qū)域潛在最大厚度的解析表達(dá)式。同時(shí),為了驗(yàn)證該解析表達(dá)式的有效性。我們將通過(guò)解析表達(dá)式計(jì)算的結(jié)果與通過(guò)第四章數(shù)值模型
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