中低放射廢物危險(xiǎn)元素探測(cè)方法研究.pdf

1、社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速增長(zhǎng)導(dǎo)致社會(huì)對(duì)能源的需求越來越大,核電工業(yè)的發(fā)展在解決此問題的同時(shí)也會(huì)產(chǎn)生大量的放射性廢物,這會(huì)對(duì)環(huán)境的清潔和人類的生活產(chǎn)生嚴(yán)重的威脅,因此其管理和處置問題在世界上也一直受到高度重視。為了保證及時(shí)、有效地對(duì)放射性廢物進(jìn)行處置和處理,需要對(duì)放射性廢物中的放射性核素及化學(xué)性有毒元素進(jìn)行探測(cè)。無損檢測(cè)(Non-destructive assay-NDA)方法經(jīng)過六十余年的發(fā)展成為了放射性廢物中危險(xiǎn)物質(zhì)探測(cè)的最佳方法。
　　

2、 目前對(duì)放射性核素及有毒元素探測(cè)的方法,世界上主要采用γ掃描技術(shù)與中子活化技術(shù),但這些技術(shù)都存在著某些缺陷,從而造成分析結(jié)果同實(shí)際情況的不符。本文通過分析兩種不同屬性元素的探測(cè)方法及特性,基于一定的假設(shè)條件和理論推導(dǎo),系統(tǒng)地研究了NDA方法對(duì)危險(xiǎn)元素的探測(cè)機(jī)理和技術(shù)手段。
　　 本論文的主要研究?jī)?nèi)容包括:
　　 1.研究了NDA方法在放射性廢物中危險(xiǎn)物質(zhì)探測(cè)中的應(yīng)用
　　 通過對(duì)SGS(Segmented Ga

3、mma Scanning)技術(shù)和TGS(Tomographic GammaScanning)技術(shù)的基本理論進(jìn)行的研究和比較,認(rèn)為SGS系統(tǒng)對(duì)測(cè)量結(jié)果的分析主要基于每層樣品的轉(zhuǎn)動(dòng)測(cè)量及填充樣品的密度分布假設(shè),但是由于樣品內(nèi)部減弱系數(shù)分布未知,對(duì)減弱系數(shù)分布的不同假設(shè)將對(duì)放射性活度重建的理論計(jì)算公式帶來不同的誤差,從而影響分析結(jié)果。而相對(duì)于SGS技術(shù),TGS技術(shù)能夠解決減弱系數(shù)在樣品中的分布問題。但TGS技術(shù)需要的測(cè)量時(shí)間較長(zhǎng),其測(cè)量精度相

4、對(duì)于SGS技術(shù)的提高在實(shí)踐中并沒有達(dá)到想象中的效果。
　　 有毒元素對(duì)環(huán)境、植物和人類具有很大的危害作用,而對(duì)其探測(cè)方法的研究發(fā)現(xiàn),傳統(tǒng)的分析方法對(duì)小型樣品能夠具有較好的分析能力,但需要提供適合的典型樣品,而且這樣會(huì)損壞樣品的完整性。對(duì)于大型樣品中的有毒元素,由于其含量較低,分布不均勻,因此很難提取典型樣品。PGNAA(Prompt Gamma Neutron ActivationAnalysis)方法由于快中子的強(qiáng)穿透性,有毒

5、元素對(duì)熱中子較大的俘獲反應(yīng)截面,從而能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)大型樣品進(jìn)行較好的分析。
　　 2.放射性活度重建算法的研究
　　 通過對(duì)SGS系統(tǒng)的研究,根據(jù)放射性廢物桶的不同典型假設(shè),以及γ射線與物質(zhì)相互作用的原理和本文提出的介質(zhì)分層均勻、放射源為點(diǎn)源分布的改進(jìn)型SGS假設(shè),通過理論推導(dǎo)得到放射性廢物桶中活度重建算法的理論公式。在此重建算法的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步提出可以根據(jù)放射性核素特征丫射線全能峰計(jì)數(shù)隨廢物桶旋轉(zhuǎn)的分布譜對(duì)放射性核素進(jìn)行分

6、類以更加精確地針對(duì)放射性核素進(jìn)行重建。為了驗(yàn)證本重建算法的可靠性,本文模擬計(jì)算了單點(diǎn)源和雙點(diǎn)源在廢物桶中的測(cè)量情況,使用本重建算法進(jìn)行重建。重建結(jié)果表明,本算法相對(duì)于傳統(tǒng)的算法而言,能夠大大提高重建的精度,綜合單點(diǎn)源與雙點(diǎn)源的情況,其平均誤差為0±29％,而傳統(tǒng)重建方法的誤差為83％±14％。
　　 3.瞬發(fā)γ中子活化方法測(cè)量化學(xué)性有毒元素的研究
　　 通過對(duì)中子與物質(zhì)相互作用的機(jī)理及PGNAA方法基本原理的研究,根據(jù)放

7、射性廢物桶中填充樣品及有毒元素的核反應(yīng)特性,設(shè)計(jì)了PGNAA系統(tǒng)。本文使用了MCNP-5程序?qū)χ凶釉诜派湫詮U物桶、屏蔽材料及HPGe(High Purity Germanium)探測(cè)器中的輸運(yùn)過程進(jìn)行模擬仿真,通過對(duì)結(jié)果的分析證明PGNAA方法對(duì)大型樣品的測(cè)量是一個(gè)非線性問題。
　　 利用迭代方法來確定廢物桶中Cd元素含量,并采用數(shù)字實(shí)驗(yàn)的方式對(duì)迭代方法進(jìn)行了驗(yàn)證。驗(yàn)證結(jié)果表明,迭代方法在分析樣品中組分含量的問題上能夠取得較好的

8、結(jié)果,但是由于其分析時(shí)間較長(zhǎng),因此迭代方法在實(shí)際工程應(yīng)用中的可行性受到影響。
　　 為了解決此問題,從PGNAA方法的基礎(chǔ)理論出發(fā),通過分析MCNP-5程序的計(jì)算結(jié)果,探索樣品中熱中子通量與關(guān)鍵元素瞬發(fā)γ射線計(jì)數(shù)率之間的擬合函數(shù)關(guān)系,從而建立了一種可以快速確定有毒元素含量的方法。其擬合函數(shù)關(guān)系與MCNP-5程序計(jì)算結(jié)果的相似度在誤差范圍允許之內(nèi)。
　　 由于上述有毒元素分析結(jié)果都是基于均勻樣品的模擬計(jì)算結(jié)果的分析,因此非

9、均勻樣品與均勻樣品之間的差異是影響探測(cè)結(jié)果的重要因素。本文分別通過迭代方法同PGNAA基本理論分析了非均勻樣品與均勻樣品的差別。結(jié)果表明,非均勻樣品中有毒元素的空間分布能夠大大影響基于均勻樣品計(jì)算結(jié)果方法的分析性能,但由于其非線性問題的本質(zhì)導(dǎo)致其中的關(guān)系極其復(fù)雜。
　　 根據(jù)上述研究結(jié)果,改進(jìn)型SGS技術(shù)對(duì)于放射性核素的分析結(jié)果較傳統(tǒng)的分析方法具有較大的提高,可以實(shí)現(xiàn)不同點(diǎn)源分布下正確的探測(cè)結(jié)果。PGNAA方法適合用于大型樣品中