中低放射廢物危險元素探測方法研究.pdf

1、社會經(jīng)濟的快速增長導致社會對能源的需求越來越大,核電工業(yè)的發(fā)展在解決此問題的同時也會產(chǎn)生大量的放射性廢物,這會對環(huán)境的清潔和人類的生活產(chǎn)生嚴重的威脅,因此其管理和處置問題在世界上也一直受到高度重視。為了保證及時、有效地對放射性廢物進行處置和處理,需要對放射性廢物中的放射性核素及化學性有毒元素進行探測。無損檢測(Non-destructive assay-NDA)方法經(jīng)過六十余年的發(fā)展成為了放射性廢物中危險物質(zhì)探測的最佳方法。
　　

2、 目前對放射性核素及有毒元素探測的方法,世界上主要采用γ掃描技術(shù)與中子活化技術(shù),但這些技術(shù)都存在著某些缺陷,從而造成分析結(jié)果同實際情況的不符。本文通過分析兩種不同屬性元素的探測方法及特性,基于一定的假設(shè)條件和理論推導,系統(tǒng)地研究了NDA方法對危險元素的探測機理和技術(shù)手段。
　　 本論文的主要研究內(nèi)容包括:
　　 1.研究了NDA方法在放射性廢物中危險物質(zhì)探測中的應用
　　 通過對SGS(Segmented Ga

3、mma Scanning)技術(shù)和TGS(Tomographic GammaScanning)技術(shù)的基本理論進行的研究和比較,認為SGS系統(tǒng)對測量結(jié)果的分析主要基于每層樣品的轉(zhuǎn)動測量及填充樣品的密度分布假設(shè),但是由于樣品內(nèi)部減弱系數(shù)分布未知,對減弱系數(shù)分布的不同假設(shè)將對放射性活度重建的理論計算公式帶來不同的誤差,從而影響分析結(jié)果。而相對于SGS技術(shù),TGS技術(shù)能夠解決減弱系數(shù)在樣品中的分布問題。但TGS技術(shù)需要的測量時間較長,其測量精度相

4、對于SGS技術(shù)的提高在實踐中并沒有達到想象中的效果。
　　 有毒元素對環(huán)境、植物和人類具有很大的危害作用,而對其探測方法的研究發(fā)現(xiàn),傳統(tǒng)的分析方法對小型樣品能夠具有較好的分析能力,但需要提供適合的典型樣品,而且這樣會損壞樣品的完整性。對于大型樣品中的有毒元素,由于其含量較低,分布不均勻,因此很難提取典型樣品。PGNAA(Prompt Gamma Neutron ActivationAnalysis)方法由于快中子的強穿透性,有毒

5、元素對熱中子較大的俘獲反應截面,從而能夠?qū)崿F(xiàn)對大型樣品進行較好的分析。
　　 2.放射性活度重建算法的研究
　　 通過對SGS系統(tǒng)的研究,根據(jù)放射性廢物桶的不同典型假設(shè),以及γ射線與物質(zhì)相互作用的原理和本文提出的介質(zhì)分層均勻、放射源為點源分布的改進型SGS假設(shè),通過理論推導得到放射性廢物桶中活度重建算法的理論公式。在此重建算法的基礎(chǔ)上,進一步提出可以根據(jù)放射性核素特征丫射線全能峰計數(shù)隨廢物桶旋轉(zhuǎn)的分布譜對放射性核素進行分

6、類以更加精確地針對放射性核素進行重建。為了驗證本重建算法的可靠性,本文模擬計算了單點源和雙點源在廢物桶中的測量情況,使用本重建算法進行重建。重建結(jié)果表明,本算法相對于傳統(tǒng)的算法而言,能夠大大提高重建的精度,綜合單點源與雙點源的情況,其平均誤差為0±29％,而傳統(tǒng)重建方法的誤差為83％±14％。
　　 3.瞬發(fā)γ中子活化方法測量化學性有毒元素的研究
　　 通過對中子與物質(zhì)相互作用的機理及PGNAA方法基本原理的研究,根據(jù)放

7、射性廢物桶中填充樣品及有毒元素的核反應特性,設(shè)計了PGNAA系統(tǒng)。本文使用了MCNP-5程序?qū)χ凶釉诜派湫詮U物桶、屏蔽材料及HPGe(High Purity Germanium)探測器中的輸運過程進行模擬仿真,通過對結(jié)果的分析證明PGNAA方法對大型樣品的測量是一個非線性問題。
　　 利用迭代方法來確定廢物桶中Cd元素含量,并采用數(shù)字實驗的方式對迭代方法進行了驗證。驗證結(jié)果表明,迭代方法在分析樣品中組分含量的問題上能夠取得較好的

8、結(jié)果,但是由于其分析時間較長,因此迭代方法在實際工程應用中的可行性受到影響。
　　 為了解決此問題,從PGNAA方法的基礎(chǔ)理論出發(fā),通過分析MCNP-5程序的計算結(jié)果,探索樣品中熱中子通量與關(guān)鍵元素瞬發(fā)γ射線計數(shù)率之間的擬合函數(shù)關(guān)系,從而建立了一種可以快速確定有毒元素含量的方法。其擬合函數(shù)關(guān)系與MCNP-5程序計算結(jié)果的相似度在誤差范圍允許之內(nèi)。
　　 由于上述有毒元素分析結(jié)果都是基于均勻樣品的模擬計算結(jié)果的分析,因此非

9、均勻樣品與均勻樣品之間的差異是影響探測結(jié)果的重要因素。本文分別通過迭代方法同PGNAA基本理論分析了非均勻樣品與均勻樣品的差別。結(jié)果表明,非均勻樣品中有毒元素的空間分布能夠大大影響基于均勻樣品計算結(jié)果方法的分析性能,但由于其非線性問題的本質(zhì)導致其中的關(guān)系極其復雜。
　　 根據(jù)上述研究結(jié)果,改進型SGS技術(shù)對于放射性核素的分析結(jié)果較傳統(tǒng)的分析方法具有較大的提高,可以實現(xiàn)不同點源分布下正確的探測結(jié)果。PGNAA方法適合用于大型樣品中