界面聚合法制備分離CO2復(fù)合膜及成膜過(guò)程研究.pdf

1、捕集CO2是當(dāng)前最重要的涉及能源和環(huán)境的課題之一。捕集CO2的固定載體膜尚處前期開(kāi)發(fā)階段，還存在因膜材料種類(lèi)少以及膜內(nèi)傳遞機(jī)制缺乏多樣化而導(dǎo)致的膜性能有待提高問(wèn)題。界面聚合法制備氣體分離膜具有廣闊的應(yīng)用前景，然而人們對(duì)其成膜過(guò)程的認(rèn)識(shí)還較膚淺?；诖?，本文嘗試用界面聚合法制備新型固定載體膜、溶解選擇膜及多選擇機(jī)制膜，同時(shí)還對(duì)界面聚合成膜過(guò)程進(jìn)行了一些新探索。
　　采用界面聚合首次制備出含叔胺基的固定載體復(fù)合膜。以N’N-雙(3-氨

2、丙基)甲胺(DNMDAm)為水相單體，均苯三甲酰氯(TMC)為有機(jī)相單體，在聚砜(PS)基膜上制得聚(DNMDAm-TMC)/PS復(fù)合膜。利用多種測(cè)試手段分析了所制膜的結(jié)構(gòu)。使用CO2/N2混合氣考察了膜的氣體滲透性能，利用紅外光譜(ATR-FTIR)表征了氣體組分與膜的相互作用，由此分析研究了CO2和N2在膜內(nèi)的傳遞機(jī)理。研究了各種制膜條件對(duì)膜結(jié)構(gòu)和性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明，所制膜具有良好的CO2滲透選擇性能。對(duì)于CO2/N2混合氣(

3、體積比20/80)進(jìn)料，由0.0062 mol/l DNMDAm和0.0226 mol/l TMC所制的復(fù)合膜在進(jìn)料壓力為0.11 MPa時(shí)，CO2滲透速率為173 GPU，CO2/N2分離因子為70；對(duì)于CO2/CH4混合氣(體積比10/90)進(jìn)料，該膜在進(jìn)料壓力為0.11 MPa時(shí)，CO2滲透速率為118 GPU，CO2/CH4分離因子為37。
　　首次采用界面聚合制備出含醚氧基的溶解選擇復(fù)合膜。該膜以聚乙二醇二胺(PEGda

4、)為水相單體，TMC為有機(jī)相單體，PS為基膜。利用多種測(cè)試手段分析了所制膜的結(jié)構(gòu)。研究了 PEGda濃度對(duì)復(fù)合膜的影響。在此基礎(chǔ)上，用界面聚合制備出聚(PEGda-DNMDAm-TMC)/PS復(fù)合膜，該膜同時(shí)含有叔胺基和醚氧基，從而兼具溶解選擇和反應(yīng)選擇（促進(jìn)傳遞）機(jī)制。利用多種測(cè)試手段分析了所制膜的結(jié)構(gòu)?？疾炝嗽撃?duì)CO2/N2的滲透選擇性能。研究了DNMDAm/PEGda濃度比對(duì)復(fù)合膜的影響。結(jié)果表明，對(duì)于CO2/N2混合氣(體積比

5、20/80)進(jìn)料，由DNMDAm/PEGda濃度比為12.4所制的復(fù)合膜在進(jìn)料氣壓力為0.11 MPa時(shí)，CO2滲透速率為190 GPU，CO2/N2分離因子為78。
　　利用視頻光學(xué)接觸角測(cè)定儀(OCA)和粒子成像測(cè)速儀(PIV)對(duì) N-甲基二乙醇胺(MEDA)與均苯三甲酰氯(TMC)界面聚合成膜過(guò)程進(jìn)行了研究。通過(guò)觀察水相懸滴浸入有機(jī)相中的形貌變化，證實(shí)界面聚合膜朝有機(jī)相生長(zhǎng)。研究了多種因素對(duì)界面聚合所成膜的形貌的影響。結(jié)果表