復(fù)合型和摻雜型二氧化鈦基光催化劑的制備及性能研究.pdf

1、隨著人類社會能源和環(huán)境問題的日益凸顯，解決這些問題的任務(wù)已經(jīng)十分緊迫。將可再生的太陽能直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)能一直是人們研究的熱點。如果能夠有效地利用太陽光中各個波段的能量，人類暫時將不會再受能源短缺的困擾，因此，尋找合適的光催化劑以實現(xiàn)對太陽光的有效利用，始終是科學(xué)界研究的熱點。
　　 目前較為常見的光催化劑以半導(dǎo)體材料為主，其中二氧化鈦以其優(yōu)良的自身性能在該領(lǐng)域中備受關(guān)注。然而，Ti02由于禁帶寬度較大，很難在可見光照射下被激發(fā)，必

2、須加以改性才能利用占太陽能總能量45％的可見光。本論文以提高二氧化鈦材料對可見光的響應(yīng)為目的，從半導(dǎo)體二氧化硅復(fù)合和非金屬氮元素摻雜兩種改性方式出發(fā)，分別制備了鈦硅分子篩ETS-4和N-Ti02兩個系列的光催化劑，并對其在可見光下的光催化行為進行了深入研究。
　　 第一，采用環(huán)境友好的廉價的硅溶膠為硅源，硫酸鈦為鈦源，在不加入氟離子和雙氧水的條件下合成鈦硅分子篩ETS-4?？疾炝瞬煌夏柵浔认拢謩e利用水熱合成法和微波合成法

3、制備ETS-4材料的合成條件的規(guī)律。以水熱合成法制備鈦硅分子篩ETS-4時，通過調(diào)變原料中NaOH和H2S04的加入量，可以精確控制合成凝膠pH值，進而研究對合成的ETS-4材料形貌的影響。微波合成法具有快速均勻加熱的優(yōu)點，本文通過微波法成功地合成了鈦硅分子篩ETS-4，而且晶化時間大大縮短。
　　 第二，采用在水熱合成法制備出的三種特殊形貌的ETS-4材料作為光催化劑，分別研究它們在可見光下光催化降解羅丹明B的探針反應(yīng)中的活性

4、。確定通過半導(dǎo)體材料Si02復(fù)合改性二氧化鈦的方法，合成出的鈦硅分子篩ETS-4材料有一定的可見光催化活性，而且ETS-4-3產(chǎn)品在可見光照射下光催化降解活性要比商用光催化劑P25具有明顯的優(yōu)勢。
　　 第三，通過紅外光譜、Raman光譜和DRUV-vis等分析測試手段，從多角度解釋了ETS-4材料光催化反應(yīng)的機理。通過高溫熔解量熱的方法測定了三個樣品的熔解焓，再通過一系列的熱力學(xué)循環(huán)計算出三個樣品的生成焓。從熱力學(xué)穩(wěn)定性角度分

5、析鈦硅分子篩ETS-4材料在可見光下光催化降解反應(yīng)的機理，探討它自身的生成焓，與其本身材料中的末端Ti-OH數(shù)量，以及樣品在光催化降解反應(yīng)中的活性的聯(lián)系。
　　 第四，設(shè)計了以可逆的西佛堿反應(yīng)為基礎(chǔ)的控制水解合成法，并且采用鈦酸丁酯為鈦源，乙二胺為氮源，通過控制水解的方法成功合成出了一系列氮摻雜二氧化鈦材料。利用XRD、TEM和BET分析手段研究氮摻雜Ti02材料的結(jié)構(gòu)性質(zhì)，并且通過紅外光譜和XPS確定氮元素在材料晶格中的存在狀