鐵酸鋅復(fù)合石墨烯-二氧化鈦光催化劑的研制及性能調(diào)控機(jī)制研究.pdf

1、水體中有機(jī)污染物的處理是近年來(lái)環(huán)境治理的重點(diǎn)和難點(diǎn)。相對(duì)于常見(jiàn)的物理、生物處理方法，光催化降解技術(shù)因其具有普適性和對(duì)有機(jī)污染物的敏感性而受到科研工作者的廣泛關(guān)注。本文針對(duì)水相中難降解有機(jī)污染物處理的技術(shù)難題，圍繞鐵酸鋅(ZnFe2O4)復(fù)合石墨烯(rGO)/二氧化鈦(TiO2)材料的設(shè)計(jì)、制備以及性能檢測(cè)等，開展了以催化劑為核心的光催化研究，揭示了催化劑生長(zhǎng)機(jī)理和結(jié)構(gòu)控制途徑，探明了催化劑礦化有機(jī)物的反應(yīng)機(jī)理，詮釋了催化材料的組成-結(jié)構(gòu)

2、-催化性能間的構(gòu)效關(guān)系。本文主要研究?jī)?nèi)容如下所示:
　　(1)以鱗片石墨為原料，以改進(jìn)的Hummers法制備出氧化石墨，將氧化石墨分散在水溶液中，通過(guò)原位沉積還原法成功制備出納米ZnFe2O4-rGO復(fù)合材料，采用多種表征方法對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了相關(guān)表征測(cè)試，結(jié)果表明ZnFe2O4-rGO復(fù)合材料中的ZnFe2O4納米顆粒成功負(fù)載在石墨烯片層表而。在可見(jiàn)光-類Fenton催化體系中，研究了復(fù)合材料活化過(guò)一硫酸鹽(PMS)并光照催

3、化降解有機(jī)污染物的性能。分析了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)、陰離子種類和濃度對(duì)催化反應(yīng)的影響、催化劑的穩(wěn)定性以及催化降解反應(yīng)機(jī)理，探究了復(fù)合材料中鐵酸鋅和石墨烯分別起到的作用。研究結(jié)果表明，復(fù)合材料比純ZnFe2O4表現(xiàn)出更高的催化活性，說(shuō)明石墨烯片層不僅為ZnFe2O4納米顆粒提供了巨大的載體，促進(jìn)復(fù)合材料電子轉(zhuǎn)移，同時(shí)還能活化PMS產(chǎn)生硫酸根活性自由基，提高材料催化性能。此外反應(yīng)體系中加入部分鈉鹽發(fā)現(xiàn)染料降解效率提高，氯離子濃度為0.5M時(shí)降解速

4、率提高了近5倍，降解反應(yīng)時(shí)間由150分鐘縮短為35分鐘。
　　(2)通過(guò)共沉淀法制備出ZnFe2O4前驅(qū)體，經(jīng)高溫煅燒得到磁性ZnFe2O4顆粒，采用蒸汽熱法制備出N-TiO2/ZnFe2O4雜化材料，采用多種光講和微觀表征方法對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了相關(guān)表征測(cè)試。測(cè)試結(jié)果表明，TiO2與ZnFe2O4通過(guò)異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)緊密的結(jié)合在一起，少量的氮元素?fù)诫s并未改變材料的晶體結(jié)構(gòu)以及元素價(jià)態(tài)。通過(guò)紫外-可見(jiàn)光激發(fā)研究了催化劑催化降解有機(jī)染料

5、的催化活性，考察了催化劑用量和有機(jī)染料種類對(duì)催化反應(yīng)的影響，分析了染料的降解速率，探明了N摻雜和TiO2與ZnFe2O4形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)對(duì)提高材料催化性能的影響。闡述了光催化反應(yīng)過(guò)程中自由基的產(chǎn)生方式及其催化作用機(jī)理。研究結(jié)果表明，氮摻雜催化劑對(duì)羅丹明B(RhB)的降解速率(0.0434min-1)是未摻雜樣品降解速率(0.0132min-1)的2.5倍，適量的非金屬元素?fù)诫s有利于提高材料催化降解有機(jī)污染物的性能，并且材料優(yōu)異的磁性使其具