摻氮碳納米管的制備及其在燃料電池中的應用.pdf

1、燃料電池作為一種不經(jīng)過燃燒過程而是以電化學方式直接將燃料的化學能轉(zhuǎn)化為電能的高效發(fā)電裝置,憑借其啟動快、能量密度高、環(huán)境友好等優(yōu)點,在汽車、便攜式電源和發(fā)電站等領域有廣闊的應用前景。開發(fā)具有高效載鉑的電催化劑載體降低貴金屬的使用量和開發(fā)非貴金屬催化劑成為當前科研工作者努力的兩個重要發(fā)展方向。本論文采用浮動催化劑化學氣相沉積法制備摻氮碳納米管,將其作為載體負載鉑納米顆粒,所得的催化劑對甲醇的氧化反應展現(xiàn)出較好的電催化活性;同時在摻氮碳納米

2、管的基礎上制備得到非貴金屬催化劑對氧還原反應表現(xiàn)出一定的電催化活性。論文主要研究內(nèi)容如下:
　　(1)以二甲苯為碳源,乙腈為氮源,二茂鐵為生長催化劑,石英玻璃片為基底,采用浮動催化劑化學氣相沉積法制備摻氮碳納米管,研究不同氮摻雜濃度對摻氮碳納米管形貌、熱穩(wěn)定性和和石墨化程度的影響。通過SEM、TEM、Raman、TGA、EDX和XPS表征結(jié)果得出,氮摻雜后碳納米管呈現(xiàn)“竹節(jié)狀”結(jié)構,并且氮的摻入使得碳納米管的缺陷增多,因此摻氮碳納

3、米管的熱穩(wěn)定性和石墨化程度低于純碳納米管。
　　(2)用鹽酸除去摻氮碳納米管中殘余金屬并用濃硝酸進行表面功能化處理,采用乙二醇液相還原法制備Pt納米顆粒,將其負載于摻氮碳納米管陣列(VA-NCNTs)上,合成Pt/VA-NCNTs催化劑,并利用XRD和TEM表征催化劑的結(jié)構和形貌,用循環(huán)伏安法和計時電流法研究催化劑的電化學性能。研究結(jié)果表明,有序結(jié)構的催化劑電極展現(xiàn)出了較高的電化學性能,同時由于氮的摻入使得Pt/VA-NCNTs催

4、化劑中鉑的顆粒更小、分散更均勻,因此比Pt/CNTs催化劑具有更高的電化學性能。
　　(3)將酞菁鐵(FePc)和NCNTs混合在高溫下熱處理得到FePc/NCNTs催化劑,通過循環(huán)伏安法、旋轉(zhuǎn)圓盤電極和線性掃描伏安法研究FePc/NCNTs和NCNTs對氧還原反應的電催化性能。其結(jié)果表明,NCNTs作為非貴金屬催化劑具有一定催化氧還原的電催化活性,可作為一種非貴金屬催化劑的載體,而通過熱處理酞菁鐵(FePc)和NCNTs得到的F