鋁中氫行為的計(jì)算機(jī)模擬研究.pdf

1、氫在鋁及其熔體中被認(rèn)為是一種有害元素，由于氫的溶解度在熔體中和固體中有很大的差別，鋁在凝固過程中會(huì)析出氫氣導(dǎo)致組織中產(chǎn)生氣孔并降低鑄件的疲勞壽命。本文通過計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)對(duì)鋁中氫的行為進(jìn)行了全面的研究，包含了氫作為氣體雜質(zhì)元素在金屬鋁中運(yùn)動(dòng)的全部過程。
　　 本文基于鋁熔體與氫的相互作用的幾個(gè)過程的分析，包括:熔體吸氫、氫在鋁熔體中的擴(kuò)散、熔體凝固過程中析氫以及氫氣泡長大等過程。探討了各個(gè)影響因素（時(shí)間、溫度等）對(duì)熔體吸氫的作用，

2、建立了相互作用的關(guān)系式，并研究了氫阻R與氫擴(kuò)散系數(shù)的關(guān)系，分析了影響氫阻R的諸多因素。研究結(jié)果表明，在恒溫條件下，熔池析氫的速度只與其深度有關(guān)，熔池越深，析氫速度越慢。通過對(duì)整個(gè)凝固過程的分析得出采用常規(guī)手段處理后的熔體在凝固過程中氣體析出，形成氣孔敏感性極大，而析出氣體以非自發(fā)形核（異質(zhì)形核）生成氣泡。
　　 本文通過實(shí)驗(yàn)檢測(cè)，研究鋁熔體吸氫規(guī)律與熔體過熱溫度的關(guān)系。采用分子動(dòng)力學(xué)模擬鋁熔體相關(guān)結(jié)構(gòu)性質(zhì)，計(jì)算其粘度，并從在不同

3、溫度下的鋁熔體的結(jié)構(gòu)以及粘度等性質(zhì)改變導(dǎo)致鋁熔體吸氫變化等規(guī)律進(jìn)行了探索。發(fā)現(xiàn)鋁熔體中氫含量和溫度的關(guān)系和熔體粘度的變化相對(duì)應(yīng)，都在計(jì)算得出的熔體結(jié)構(gòu)突變的溫度區(qū)間內(nèi)產(chǎn)生異常。本文認(rèn)為鋁熔體的原子排布規(guī)律對(duì)氫在其中的溶解產(chǎn)生了一定的影響，這個(gè)影響分為兩個(gè)方面:第一，隨著溫度升高，熔體中鋁原子與近鄰原子間距變大，配位數(shù)減小，熔體內(nèi)部自由體積增加，溶氫的能力增強(qiáng)，導(dǎo)致熔體氫含量的上升，然而部分溫度的結(jié)構(gòu)突變帶來自由體積的突然變化，因此氫含量

4、會(huì)產(chǎn)生波動(dòng);第二，原子熱運(yùn)動(dòng)的增強(qiáng)導(dǎo)致原子間相互作用減弱，因此在一定溫度范圍內(nèi)，粘度值隨溫度升高而逐漸降低，熔體粘度突變的溫度點(diǎn)也反應(yīng)了原子團(tuán)簇內(nèi)的原子排列方式發(fā)生了突然變化，附近亦存在吸氫的突變。鋁熔體中氫含量的變化是熔體結(jié)構(gòu)變化外在表現(xiàn)。
　　 采用從頭算分子動(dòng)力學(xué)方法，研究熔體鋁中雜質(zhì)氣體元素的存在形態(tài)及相互作用機(jī)制，揭示氣體元素分布與擴(kuò)散規(guī)律。通過實(shí)驗(yàn)證明了氯對(duì)鋁熔體除氣的增強(qiáng)效應(yīng)，并通過模擬比較無氯和含氯鋁熔體體系中氫

5、原子的運(yùn)動(dòng)行為，闡明了活性氣體在除氣過程中的作用機(jī)理。采用從頭算法以及從頭算分子動(dòng)力學(xué)方法研究了氫在固體和熔體鋁中的擴(kuò)散行為。通過分析氫在鋁晶體中的能量狀態(tài)以及擴(kuò)散過程，從原子尺度解釋了氫在固態(tài)鋁中的駐點(diǎn)選取和鋁晶體中結(jié)構(gòu)缺陷的關(guān)系。
　　 通過對(duì)氫在鋁熔體中的擴(kuò)散以及氯對(duì)氫擴(kuò)散影響的從頭算分子動(dòng)力學(xué)等研究，解釋了鋁熔體除氫時(shí)氯氣的作用。氫在鋁熔體中的擴(kuò)散受到鋁和氯共同影響。在其擴(kuò)散過程中，氯原子降低了周圍氫原子的擴(kuò)散激活能壘，

6、使得鋁原子與氫原子的碰撞幾率減小導(dǎo)致鋁原子對(duì)氫擴(kuò)散的阻礙被降低。另一方面，考慮到現(xiàn)實(shí)情況下的熔體會(huì)氧化，因此本文對(duì)含氧的體系也進(jìn)行了分析發(fā)現(xiàn)氯的加入明顯改變了氧化物中氧的擴(kuò)散活性，可以說在一定程度上破壞了氧化物的穩(wěn)定性，從而提高了氫在熔體中的擴(kuò)散能力。
　　 通過對(duì)氫在固體鋁中的擴(kuò)散路徑以及空位對(duì)氫擴(kuò)散影響的從頭算法和從頭算分子動(dòng)力學(xué)等研究，從動(dòng)力學(xué)的角度描述了空位束縛效應(yīng)如何具體影響氫原子在鋁中的擴(kuò)散。研究結(jié)果表明，一般情況下

7、，四面體間隙是氫在鋁晶體中較為穩(wěn)定的駐點(diǎn)。鋁晶體存在空位時(shí)，由于氫的擴(kuò)散受到空位束縛效應(yīng)影響，任何遠(yuǎn)離空位方向的氫擴(kuò)散都會(huì)遭遇較大的擴(kuò)散能壘。當(dāng)氫原子擴(kuò)散遠(yuǎn)離空位后，空位束縛效應(yīng)極大地減弱?？瘴环e累的畸變能只能通過俘獲附近的氫原子得到釋放，遠(yuǎn)離空位的氫原子對(duì)其影響甚微。同時(shí)，動(dòng)力學(xué)過程的分析著重研究了升溫和氫擴(kuò)散的關(guān)系，結(jié)果表明氫的擴(kuò)散受到溫度和空位濃度兩個(gè)作用得共同耦合結(jié)果的影響。通過進(jìn)一步計(jì)算得出空位周圍的多面體間隙與氫擴(kuò)散的關(guān)系。