改性Ni-B非晶態(tài)合金催化劑的制備與加氫性能研究.pdf

1、本文采用化學(xué)還原法，制備了一系列改性Ni-B非晶態(tài)合金催化劑。以硝基苯加氫還原制苯胺為探針反應(yīng)，系統(tǒng)考察了制備條件對(duì)改性Ni-B催化劑的結(jié)構(gòu)和催化加氫性能，優(yōu)化了反應(yīng)溫度、壓力與介質(zhì)等加氫反應(yīng)條件，確定了催化劑的最佳制備條件和反應(yīng)條件，并利用XRD、DSC、SEM、XPS等分析方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。
　　 通過對(duì)Ni鹽前驅(qū)體類型、KBH4溶液PH值、B/Ni比等制備條件的研究發(fā)現(xiàn)，在硝基苯加氫反應(yīng)中，以Ni(Ac)2為鎳源、K

2、BH4溶液PH=12、B/Ni=2～2.5：1、溶劑為水制得的Ni-B催化劑較好。同時(shí)，添加少量的Mo、Co、La、Ce和P都不同程度地提高了Ni-B催化劑活性，其中以Ni-Mo-B催化劑的活性最佳。Ni-Mo-B催化劑最佳制備條件：Ni(Ac)2為鎳鹽、、KBH4溶液pH=12，Mo的添加量為Ni的5wt.％時(shí)，Mo是以MoO3的形式存在，MoO3的分散作用可防止Ni-B合金粒子的團(tuán)聚，提高了催化劑比表面積，穩(wěn)定了Ni-Mo-B催化劑

3、的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)，此時(shí)苯胺收率為99.33％。另外還考察了反應(yīng)壓力、溫度、介質(zhì)、催化劑用量對(duì)上述制備的改性Ni-B催化劑活性的影響，以反應(yīng)壓力1.5 MPa，反應(yīng)溫度110℃，反應(yīng)介質(zhì)環(huán)己烷，催化劑用量0.2 g，反應(yīng)4小時(shí)Ni-B催化劑苯胺收率最佳，可達(dá)99.87％。添加少量的Mo、Co、La、Ce和P的Ni-B催化劑中Ni-Mo-B催化加氫活性最佳，當(dāng)以1.0 MPa、100℃、催化劑用量為0.20 g、反應(yīng)介質(zhì)環(huán)己烷為反應(yīng)條件時(shí)，反應(yīng)