磁性可分離石墨烯負載鉑-鎳雙金屬復(fù)合物的制備及應(yīng)用.pdf

1、石墨烯(Graphene)是由sp2雜化的單層碳原子以六元環(huán)形式堆積而成的二維碳質(zhì)材料。2004年,英國科學(xué)家Andre Geim和Konstantin Novoselov通過微機械剝離石墨法首次獲得石墨烯。石墨烯的出現(xiàn),不僅打破了傳統(tǒng)熱力學(xué)理論中二維晶體材料不能穩(wěn)定存在的論斷,更以其優(yōu)異的理化性質(zhì)及廣闊的應(yīng)用前景掀起了新一輪的碳質(zhì)納米材料研究熱潮。石墨烯先后被應(yīng)用于光電子器件、納米傳感器、超級電容器、儲氫元件等,特別是石墨烯作為理想的

2、納米支撐載體,對非均相催化的發(fā)展具有十分重要的意義。
　　金屬納米顆粒催化劑在非均相催化中應(yīng)用廣泛。超大比表面積的石墨烯載體的引入能夠有效地解決超微金屬納米顆粒的團聚問題,在提高催化活性的同時降低貴金屬的消耗量,催化劑成本得到控制。然而,非均相反應(yīng)體系中納米復(fù)合催化劑的回收利用,一直沒有得到很好的解決。本論文有針對性地制備了磁性可分離的石墨烯負載雙金屬納米復(fù)合催化劑,為石墨烯基納米催化劑的回收再利用提供了一條良好的思路。
　

3、　主要研究結(jié)果如下:
　　(1)以氧化石墨烯為制備起點,H2PtCl6及NiSO4為金屬前驅(qū)體,單寧酸為穩(wěn)定劑,水合肼為還原劑,在堿性條件下通過簡單的一步法獲得了石墨烯負載Pt/Ni雙金屬納米復(fù)合材料。整個制備過程在常溫常壓中進行,總耗時約1h,其中還原過程更是僅需15min。通過透射電鏡、掃描電鏡、X射線衍射、X射線光電子能譜、拉曼光譜儀等表征手段,對復(fù)合物的整體形貌,雙金屬納米顆粒平均粒徑,結(jié)構(gòu)特征,元素組成等進行了考察。

4、r>　　(2)以制備的石墨烯負載Pt/Ni納米復(fù)合物催化還原對硝基苯酚,驗證了復(fù)合材料的催化活性。通過與非負載型Pt/Ni納米復(fù)合物催化活性的對比,證實了石墨烯負載對催化活性的提高。通過石墨烯負載不同濃度配比的Pt/Ni納米復(fù)合物的催化活性對比,得到最優(yōu)化的Pt/Ni–G納米復(fù)合催化劑,最高反應(yīng)速率常數(shù)可達1.476min–1。另外,常溫下呈現(xiàn)超順磁性的Pt/Ni–G納米復(fù)合催化劑可通過外加磁場實現(xiàn)與反應(yīng)體系的有效分離,展現(xiàn)了良好的復(fù)用