天然氣水合物相平衡及其表面張力影響研究.pdf

1、天然氣水合物物藏是巨大的有機(jī)碳庫，它將在下個世紀(jì)后期會成為提供給人類最重要的能源，天然氣水合物作為一種潛在能源具有廣闊的前景和發(fā)展空間。 作為工業(yè)應(yīng)用的基礎(chǔ)性研究，天然氣水合物的相平衡問題是當(dāng)今研究的熱點(diǎn)。本文依據(jù)量子化學(xué)，從分子結(jié)構(gòu)的角度改進(jìn)了天然氣水合物相平衡的模型。本文認(rèn)為主體分子(水分子)與客體分子(CH4)之間的勢能變化是決定水合物相平衡點(diǎn)的關(guān)鍵因素。由于H2O和CH4分子中均存在H原子，本文忽略H原子在水合物形成過程

2、中對C原子和O原子的作用，把C和O原子之間的勢能變化作為水合物形成的關(guān)鍵因素。在C－O鍵長從1.2埃到3.4埃變化的過程中，系統(tǒng)的總勢能減小，零點(diǎn)能減??；當(dāng)C－O鍵長大于3.4埃時(shí)，總勢能和零點(diǎn)能達(dá)到最小，并且趨于穩(wěn)定。本文根據(jù)以往的計(jì)算結(jié)果，可得到穩(wěn)定狀態(tài)下零點(diǎn)能(ZPE)、系統(tǒng)平衡溫度T與水合物結(jié)構(gòu)Langmuir常數(shù)C的關(guān)系式。把該關(guān)系式引入VDWP模型，就得到了依據(jù)量子化學(xué)改進(jìn)的天然氣水合物的相平衡模型。該模型不僅能較為準(zhǔn)確的預(yù)