六方氮化硼上石墨烯的CVD制備及其磁性和發(fā)光特性研究.pdf

1、六方氮化硼(h-BN)面內(nèi)晶格結(jié)構(gòu)和石墨烯相同（失配度僅1.7％）、表面平整度高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，用機械剝離的方法制備的石墨烯轉(zhuǎn)移到h-BN襯底相比SiO2基底石墨烯中的電子遷移率要高出一個數(shù)量級，因而研究h-BN襯底上的石墨烯的直接制備及其物理性質(zhì)具有重要意義。
　　 本文利用化學(xué)氣相沉積方法(CVD)研究了h-BN襯底上石墨烯的制備工藝，采用拉曼光譜(Raman)、原子力顯微鏡(AFM)、透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微

2、鏡(SEM)等方法對制備的石墨烯進(jìn)行了綜合表征;研究了h-BN/石墨烯復(fù)合材料的低溫磁學(xué)特性，對材料的低溫順磁特性，特別是在20K～50K附近觀察到的順磁加強效應(yīng)進(jìn)行了深入分析并提出了相應(yīng)的模型;使用光致發(fā)光譜(PL)對不同厚度和不同尺寸的石墨烯量子點的光致發(fā)光特性進(jìn)行了初步研究。論文的主要研究內(nèi)容和成果如下:從溫度、時間、壓強、碳源、載氣和h-BN襯底的質(zhì)量等因素對制備的石墨烯質(zhì)量進(jìn)行了深入研究，發(fā)現(xiàn)在較寬的實驗窗口內(nèi)皆可以實現(xiàn)石墨烯

3、的生長。h-BN表面上制備的石墨烯主要為石墨烯的納米島，典型尺寸為～100納米，厚度為一層至數(shù)層。實驗發(fā)現(xiàn)提高碳源（甲烷）濃度或延長生長時間，石墨烯島變大變厚;提高氫氣濃度，石墨烯納米島變得更加平整;和常壓相比，低壓下制備的石墨烯質(zhì)量更佳。這部分工作是國際上在h-BN襯底上直接制備石墨烯的最早也是最可靠的報道之一。
　　 我們測量了石墨烯/h-BN(gra/h-BN)在不同溫度和磁場下的磁學(xué)特性。發(fā)現(xiàn)gra/h-BN復(fù)合體系在室

4、溫下呈現(xiàn)抗磁性（典型磁化率為-0.9×10-6emu/g.Oe），而在低溫下表現(xiàn)出復(fù)雜的順磁特性。在磁化率隨溫度變化的曲線中，20K～50K的溫度區(qū)間會出現(xiàn)一個磁化平臺。20K以下的順磁效應(yīng)遵從居里定律，通過對數(shù)據(jù)的分析擬合，可以得出樣品中的缺陷主要是點缺陷，角動量量子數(shù)J=1/2，第一次從理論上解釋了為什么樣品中的J是1/2。對20K～50K之間的異常順磁加強現(xiàn)象進(jìn)行了深入分析，我們試圖用幾個理論模型來解釋此現(xiàn)象，如RKKY相互作用中

5、的反鐵磁、自旋玻璃態(tài)以及巡游電子順磁加強效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)我們的實驗結(jié)果與反鐵磁及自旋玻璃態(tài)理論都存在一定程度的矛盾，而只有巡游電子順磁加強效應(yīng)理論能夠和我們所有的實驗結(jié)果相一致。最后，我們猜測gra/h-BN系統(tǒng)在低溫下的異常的順磁行為來源于石墨烯和h-BN界面或靠近兩者界面中的巡游電子產(chǎn)生的順磁加強效應(yīng)。我們的gra/h-BN樣品在低溫下的(20～50K)非居里型的異常的順磁行為很可能提供另一個關(guān)于極化巡游電子態(tài)存在于C-BN系統(tǒng)中的證據(jù)。

6、當(dāng)然要最終確認(rèn)該機理，還需要更多的實驗和理論分析。
　　 本文對六方氮化硼襯底上石墨烯量子點的光致發(fā)光特性進(jìn)行了初步研究。實驗發(fā)現(xiàn)量子點的大小、厚度以及面密度都會影響量子點的光致發(fā)光行為。光致發(fā)光的強度與單位面積的量子點的數(shù)量有關(guān)，量子點的面密度越大，發(fā)光強度越強。光致發(fā)光峰的半高寬與量子點的厚度有關(guān)，厚度越大發(fā)光譜的半高寬越小。一般認(rèn)為光致發(fā)光的根源是石墨烯表面或邊緣的局域態(tài)。帶隙的大小主要取決于sp2團(tuán)簇的大小，光致發(fā)光的強