二氧化碳吸附劑偏鈦酸鋰的制備及其性能研究.pdf

1、世界人口的快速增加以及能量損耗的爆炸性增長(zhǎng)，使 CO2的排放過(guò)量，破壞了區(qū)域生態(tài)環(huán)境系統(tǒng)中的碳平衡，從而引起全球變暖。因此，減少二氧化碳的排放是應(yīng)對(duì)溫室效應(yīng)的關(guān)鍵所在。CO2的處理方法有很多，跟其他方法相比，吸附法具有明顯的優(yōu)勢(shì)，特別是高溫吸附在尾氣源頭回收利用CO2是目前研究的熱點(diǎn)。
　　本文選取Li2TiO3作為高溫吸附劑，以TiO2和Li2CO3為原料,采用傳統(tǒng)的固相合成法合成Li2TiO3，研究Li2TiO3對(duì)CO2的吸附

2、性能。本課題主要從以下三方面入手，一方面通過(guò)熱力學(xué)焙燒，使碳酸鋰中的Li+滲入到TiO2八面體結(jié)構(gòu)中，從而制備得Li2TiO3。考查反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間對(duì)產(chǎn)物的影響。通過(guò)XRD結(jié)構(gòu)分析考查煅燒條件對(duì)生成晶形的影響；通過(guò)SEM形貌分析考查煅燒條件對(duì)樣品外觀形貌的影響。另一方面采用單因素法，從氣體流量、材料樣品用量、吸附溫度和時(shí)間、CO2含量、循環(huán)吸附次數(shù)等方面出發(fā)，詳細(xì)探討了影響Li2TiO3材料吸附CO2性能的有關(guān)因素。最后，通過(guò)對(duì)Li2

3、TiO3材料進(jìn)行Na元素?fù)诫s，測(cè)定不同Na摻雜量對(duì)Li2TiO3材料吸附CO2能力的影響。通過(guò)XRD和SEM對(duì)摻雜后的Li2TiO3進(jìn)行結(jié)構(gòu)和形貌分析，以及通過(guò)摻雜后材料的比表面積研究Na摻雜對(duì)Li2TiO3材料吸附CO2的影響原因。探討Na摻雜對(duì)Li2TiO3材料吸附CO2循環(huán)性能的影響。采用雙殼理論模型對(duì)Li2TiO3材料吸附CO2的過(guò)程進(jìn)行模擬，探討二氧化碳在Li2TiO3材料及其金屬摻雜上的吸附行為和機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下：

4、　?。?）前驅(qū)體的最佳煅燒溫度為800℃，最佳煅燒時(shí)間為20h。通過(guò)XRD和SEM表征表面在此煅燒條件下得到晶形結(jié)構(gòu)完整、均勻、規(guī)整的單斜晶系的Li2TiO3。隨著煅燒溫度的提高，產(chǎn)物的平均粒徑隨之增大，煅燒時(shí)間對(duì)產(chǎn)物平均粒徑有著不規(guī)律的影響。
　?。?）Li2TiO3對(duì)CO2的吸附-解吸是一個(gè)可逆的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程。通過(guò)熱重分析，在純CO2氣氛中，Li2TiO3在600℃的溫度下保溫180min能達(dá)到最佳的吸附效果。同時(shí)最佳的氣體流

5、量為80mL/min以上，吸附劑質(zhì)量不能超過(guò)20mg左右，在此條件下Li2TiO3材料吸附CO2后的質(zhì)量增加百分比約為25.99%左右。Li2TiO3材料對(duì)CO2經(jīng)過(guò)了五次吸附-解吸循環(huán)后衰減比達(dá)到67.03%。
　?。?）當(dāng)n(TiO2):n（Li2CO3):n(Na2CO3)=1:0.97:0.03即x=0.03時(shí)，制備得到Li2TiO3材料具有最佳的吸附性能，材料的質(zhì)量增加百分比達(dá)到30.23%左右。通過(guò)對(duì)各材料的XRD和S

6、EM表征，從材料的晶體結(jié)構(gòu)外觀形貌上分析得到適量Na元素的摻雜可以改善Li2TiO3材料吸附CO2的性能。同時(shí)，Li2TiO3材料的元素?fù)诫s前后基本上無(wú)法測(cè)得其比表面積，可見(jiàn)Li2TiO3和摻鈉Li2TiO3對(duì)氮?dú)舛紱](méi)有吸附效果，具有較好的選擇吸附性。此外Na元素的摻雜過(guò)程中，比表面積并不是影響材料吸附CO2性能變化的主要因素。Na元素?fù)诫s后Li2TiO3材料經(jīng)過(guò)五次吸附-解吸循環(huán)之后的衰減比僅為14.28%。
　　（4）CO2在