孔道結(jié)構(gòu)TiO-,2-或Ta-,2-O-,5-負(fù)載型多酸的制備及其光催化性能研究.pdf

1、采用溶膠—凝膠和程序升溫水熱法，制備了兩類具有較高光催化活性、含鎢系多金屬氧酸鹽的新型固體光催化材料，即介孔結(jié)構(gòu)Na4W10O32/TiO2(銳鈦礦結(jié)構(gòu))和微孔結(jié)構(gòu)H3PW12O40/Ta2O5(無定形結(jié)構(gòu))復(fù)合材料；利用電感耦合等離子原子發(fā)射光譜、紫外漫反射光譜、紅外光譜、拉曼光譜、和X-射線粉末衍射等手段，對(duì)這兩類材料進(jìn)行了組成和結(jié)構(gòu)表征。結(jié)果表明，上述光催化材料中，多金屬氧酸鹽仍保持著最初的基本結(jié)構(gòu)。利用N2吸附測(cè)定、透射電子顯微

2、鏡及掃描電子顯微鏡，對(duì)以上兩類材料的孔道結(jié)構(gòu)、表面物理化學(xué)性質(zhì)和形貌進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，這兩類催化材料均具有孔結(jié)構(gòu)。其中，Na4W10O32/TiO2納米復(fù)合材料平均孔徑為3.74nm，平均粒徑為8-10nm，粒子之間存在輕微聚集；同樣利用溶膠-凝膠方法制備的H3PW12O40/Ta2O5復(fù)合材料的孔道結(jié)構(gòu)、表面物理性質(zhì)和形貌隨H3PW12O40含量不同而不同。平均孔徑分布在1.15-1.91nm之間，屬微孔材料；高擔(dān)載量的H3PW1

3、2O40/Ta2O5納米材料雖有部分介孔(2.51nm)存在，但主要是由于粒子堆積造成的。低擔(dān)載量的H3PW12O40/Ta2O5復(fù)合材料由均勻的納米微球組成，表面形態(tài)呈單分散性，平均粒徑為25nm左右；隨多金屬氧酸鹽含量的增加，粒子聚集現(xiàn)象明顯，平均孔徑逐漸減小，說明多金屬氧酸鹽已進(jìn)入到載體孔道內(nèi)部。兩類光催化材料的BET比表面積均比母體多金屬氧酸有很大提高。 上述光催化材料主要用于降解聚丙烯酰胺及水溶性有機(jī)污染物，如羅丹明B

4、，水楊酸及對(duì)硝基苯酚。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在可見光的照射下，在光催化劑與有機(jī)污染物水溶液組成的非均相體系中，Na4W10O32/TiO2可有效降解聚丙烯酰胺；H3PW12O40/Ta2O5則對(duì)水楊酸的礦化效果十分顯著。本論文還研究了在近紫外光區(qū)H3PW12O40/Ta2O5對(duì)羅丹明B和對(duì)硝基苯酚的有效降解，其結(jié)果明顯優(yōu)于用同樣方法合成的Ta2O5及H3PW12O40/SiO2；實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明：速度恒定的水熱升溫處理并未改變H3PW12O40/