Ge基和ZnO基磁性半導體的磁性與輸運研究.pdf

1、自旋電子學是當今凝聚態(tài)物理、信息科學及新材料等諸多領域共同關注的研究熱點，它主要研究與電子的電荷和自旋密切相關的過程，包括自旋源的產生、自旋注入、自旋傳輸、自旋檢測及自旋控制，其最終目標是實現(xiàn)新型的自旋電子器件。由于其引導出全新的信息處理和存儲模式，大大提升信息處理的能力而具有非常廣闊的應用前景。為實現(xiàn)自旋電子器件，首先需要在材料中產生自旋極化電流。產生自旋極化電流的方案有很多種，利用磁性半導體注入自旋極化電流就是其中主要方案之一，因此

2、磁性半導體倍受人們關注，成為自旋電子學領域中的研究熱點。 磁性半導體通常是通過對Ⅲ-Ⅴ族、Ⅱ-Ⅵ族和Ⅳ族化合物或單質半導體進行過渡族金屬元素摻雜得到的。Mn摻雜GaAs是研究最多且研究最為細致的體系，其居里溫度目前可達185K。其磁性源于載流子（空穴）誘導的鐵磁性交換相互作用，即摻雜的Mn離子之間通過空穴為媒介產生鐵磁交換作用從而產生宏觀自發(fā)極化。然而，由于其居里溫度仍太低而無法在室溫應用。因此，尋找居里溫度在室溫或高于室溫的磁

3、性半導體材料成為應用研究的熱點問題。理論預言，Ge基磁性半導體的居罩溫度可達400K以上，ZnO基磁性半導體居里溫度也可達300K以上。此外，作為半導體本身，Ge與目前成熟的Si基半導體工藝相兼容，ZnO在半導體發(fā)光材料、壓電材料、透明導電膜中有著廣泛的研究和應用，因此，Ge基和ZnO基的磁性半導體受到了人們極大的關注! 從目前已有研究工作來看，Ge基和ZnO基磁性半導體都普遍存在一系列亟需克服的問題，比如：樣品的性質往往依賴于

4、制備方法及生長工藝，各個樣品的磁性表現(xiàn)不相一致，對鐵磁性起源沒有統(tǒng)一的解釋等等。針對這些問題，我們將采用低溫分子束外延和將樣品制備成非晶相兩種實驗制備方法，來研究Ge基和ZnO基的磁性半導體。其中由低溫分子束外延制備出的單晶樣品因其在結構上的單一性和在成分上的純凈性，可以有效避免鐵磁性雜質相或沉淀物對樣品鐵磁性來源的干擾，更有利于分析其磁性起源等問題；而非晶相的方法則是從應用角度出發(fā)，通過提高鐵磁性金屬元素溶解度來提高居里溫度和磁化強度

5、。本論文的工作包括制備單晶、非晶Ge基和ZnO基磁性半導體薄膜，研究其磁性和輸運性質，并對其相應的磁性起源與輸運機理進行探討。論文的主要結果如下： ·我們采用超高真空下的分子束外延法低溫制備了Ge1-xMnx（x=0．019，0．041，0．051，0．072，0．105）稀釋磁性半導體薄膜，并研究了其磁性與輸運特性。實時反射高能電子衍射圖像（RHEED）和XRD測量表明Mn含量x低于0．105時，Ge1-xMnx薄膜保持單晶結

6、構。5K下的磁滯洄線表明所有樣品都具有鐵磁性，此外單晶薄膜中存在很強的磁各向異性，即磁化強度在薄膜平面內和垂直膜面有很大區(qū)別，表明薄膜中存在很強的自旋軌道耦合作用。R-T曲線表明薄膜的導電性質屬于半導體導電特性，并且低溫區(qū)的輸運符合Efros變程躍遷。Ge0．949Mn0．051薄膜的Hall效應測量結果顯示其Hall效應由正常Hall效應和反常Hall效應構成。反常Hall效應表明樣品的鐵磁性由載流子傳遞。隨著溫度的降低，正常Hall

7、效應的系數會發(fā)生變號。根據Emin的理論，在躍遷導電區(qū)產生Hall效應的Aharonov-Bohm環(huán)包含奇數個位時就會出現(xiàn)符號異?，F(xiàn)象，考慮到樣品在低溫區(qū)為躍遷導電，我們認為低溫時在任意分布的三個局域Mn受主中心之間的躍遷是反常Hall效應的來源，同時也是正常Hall效應變號的來源。 ·我們在三種不同導電類型（n型、本征、p型）的Ge單晶襯底上，用分子束外延法外延了Ge1-xMnx單晶薄膜，從而形成Ge1-xMnx/Ge異質結，

8、并研究了異質結整流特性以及外加磁場對其整流特性的影響。研究表明，所有結樣品都具有整流效應，其中p-n結的整流特性最好，p-p結通過的電流密度最大，而磁場對p-i結的調控最明顯。此外在p-i結中觀察到了正磁電阻，其值隨著溫度的升高在225K出現(xiàn)一個極大值，結合能帶填充效應和磁場致使波函數收縮效應對實驗結果做出較為合理的解釋。 ·我們利用分子束外延設備的超高真空和樣品臺的低溫生長環(huán)境在液氮冷卻的玻璃襯底上制備了高Mn濃度的Ge1-x

9、Mnx（x=0．39，0．52，0．66，0．79）非晶磁性半導體薄膜，并研究了其磁性與輸運方面的性質。所有樣品在5K下的磁滯洄線表明鐵磁性與順磁性并存于樣品之中。Ge0．48Mn0．52薄膜的居里溫度可高達220K。在x=0．66與0．79的樣品中都觀察到了交換偏置現(xiàn)象，結合薄膜相應的結構特性，此現(xiàn)象可能來源于貧Mn區(qū)的鐵磁性相與富Mn區(qū)和Mn11Ge8反鐵磁性相之間的反鐵磁交換耦合作用。樣品的導電性質為半導體導電特性，在溫度低于樣品

10、的居罩溫度時觀察到反常Hall效應，表明其鐵磁性是由載流子所引起的。 ·我們用氧氣等離子源輔助的分子束外延法制備了具有室溫鐵磁性的Co摻雜ZnO稀磁半導體單晶薄膜。實時觀測的RHEED和XRD2θ掃描表明Zn1-xCoxO薄膜是單晶。透射譜和XPS測量表明Co處于Co2+的化學狀態(tài)。SQUID測量結果表明Zn1-xCoxO薄膜樣品具有室溫鐵磁性，其居里溫度高于室溫，其飽和磁化強度隨Co摻雜量的增加而增大。結合以上實驗結果可以判斷

11、樣品的室溫鐵磁性是本征的。其磁性起源可以用束縛磁極化子模型來描述，即摻雜的CO2+以淺施主缺陷為媒介產生交換作用形成一個個磁極化子，這些磁極化子之間由于發(fā)生耦合相互作用產生了長程鐵磁序，從而形成宏觀鐵磁性。此外，樣品的導電性質為半導體導電特性。 ·我們研究了由濺射儀制得的非勻質高Fe濃度的Zn1-xFexO磁性半導體薄膜制備態(tài)與退火態(tài)的磁性以及輸運方面的性質。研究表明，其磁性可以通過控制成分的不均勻性和通過快速退火來進行調制。鐵