Ge基和ZnO基磁性半導(dǎo)體的磁性與輸運(yùn)研究.pdf

1、自旋電子學(xué)是當(dāng)今凝聚態(tài)物理、信息科學(xué)及新材料等諸多領(lǐng)域共同關(guān)注的研究熱點(diǎn)，它主要研究與電子的電荷和自旋密切相關(guān)的過(guò)程，包括自旋源的產(chǎn)生、自旋注入、自旋傳輸、自旋檢測(cè)及自旋控制，其最終目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)新型的自旋電子器件。由于其引導(dǎo)出全新的信息處理和存儲(chǔ)模式，大大提升信息處理的能力而具有非常廣闊的應(yīng)用前景。為實(shí)現(xiàn)自旋電子器件，首先需要在材料中產(chǎn)生自旋極化電流。產(chǎn)生自旋極化電流的方案有很多種，利用磁性半導(dǎo)體注入自旋極化電流就是其中主要方案之一，因此

2、磁性半導(dǎo)體倍受人們關(guān)注，成為自旋電子學(xué)領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn)。 磁性半導(dǎo)體通常是通過(guò)對(duì)Ⅲ-Ⅴ族、Ⅱ-Ⅵ族和Ⅳ族化合物或單質(zhì)半導(dǎo)體進(jìn)行過(guò)渡族金屬元素?fù)诫s得到的。Mn摻雜GaAs是研究最多且研究最為細(xì)致的體系，其居里溫度目前可達(dá)185K。其磁性源于載流子（空穴）誘導(dǎo)的鐵磁性交換相互作用，即摻雜的Mn離子之間通過(guò)空穴為媒介產(chǎn)生鐵磁交換作用從而產(chǎn)生宏觀(guān)自發(fā)極化。然而，由于其居里溫度仍太低而無(wú)法在室溫應(yīng)用。因此，尋找居里溫度在室溫或高于室溫的磁

3、性半導(dǎo)體材料成為應(yīng)用研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。理論預(yù)言，Ge基磁性半導(dǎo)體的居罩溫度可達(dá)400K以上，ZnO基磁性半導(dǎo)體居里溫度也可達(dá)300K以上。此外，作為半導(dǎo)體本身，Ge與目前成熟的Si基半導(dǎo)體工藝相兼容，ZnO在半導(dǎo)體發(fā)光材料、壓電材料、透明導(dǎo)電膜中有著廣泛的研究和應(yīng)用，因此，Ge基和ZnO基的磁性半導(dǎo)體受到了人們極大的關(guān)注! 從目前已有研究工作來(lái)看，Ge基和ZnO基磁性半導(dǎo)體都普遍存在一系列亟需克服的問(wèn)題，比如：樣品的性質(zhì)往往依賴(lài)于

4、制備方法及生長(zhǎng)工藝，各個(gè)樣品的磁性表現(xiàn)不相一致，對(duì)鐵磁性起源沒(méi)有統(tǒng)一的解釋等等。針對(duì)這些問(wèn)題，我們將采用低溫分子束外延和將樣品制備成非晶相兩種實(shí)驗(yàn)制備方法，來(lái)研究Ge基和ZnO基的磁性半導(dǎo)體。其中由低溫分子束外延制備出的單晶樣品因其在結(jié)構(gòu)上的單一性和在成分上的純凈性，可以有效避免鐵磁性雜質(zhì)相或沉淀物對(duì)樣品鐵磁性來(lái)源的干擾，更有利于分析其磁性起源等問(wèn)題；而非晶相的方法則是從應(yīng)用角度出發(fā)，通過(guò)提高鐵磁性金屬元素溶解度來(lái)提高居里溫度和磁化強(qiáng)度

5、。本論文的工作包括制備單晶、非晶Ge基和ZnO基磁性半導(dǎo)體薄膜，研究其磁性和輸運(yùn)性質(zhì)，并對(duì)其相應(yīng)的磁性起源與輸運(yùn)機(jī)理進(jìn)行探討。論文的主要結(jié)果如下： ·我們采用超高真空下的分子束外延法低溫制備了Ge1-xMnx（x=0．019，0．041，0．051，0．072，0．105）稀釋磁性半導(dǎo)體薄膜，并研究了其磁性與輸運(yùn)特性。實(shí)時(shí)反射高能電子衍射圖像（RHEED）和XRD測(cè)量表明Mn含量x低于0．105時(shí)，Ge1-xMnx薄膜保持單晶結(jié)

6、構(gòu)。5K下的磁滯洄線(xiàn)表明所有樣品都具有鐵磁性，此外單晶薄膜中存在很強(qiáng)的磁各向異性，即磁化強(qiáng)度在薄膜平面內(nèi)和垂直膜面有很大區(qū)別，表明薄膜中存在很強(qiáng)的自旋軌道耦合作用。R-T曲線(xiàn)表明薄膜的導(dǎo)電性質(zhì)屬于半導(dǎo)體導(dǎo)電特性，并且低溫區(qū)的輸運(yùn)符合Efros變程躍遷。Ge0．949Mn0．051薄膜的Hall效應(yīng)測(cè)量結(jié)果顯示其Hall效應(yīng)由正常Hall效應(yīng)和反常Hall效應(yīng)構(gòu)成。反常Hall效應(yīng)表明樣品的鐵磁性由載流子傳遞。隨著溫度的降低，正常Hall

7、效應(yīng)的系數(shù)會(huì)發(fā)生變號(hào)。根據(jù)Emin的理論，在躍遷導(dǎo)電區(qū)產(chǎn)生Hall效應(yīng)的Aharonov-Bohm環(huán)包含奇數(shù)個(gè)位時(shí)就會(huì)出現(xiàn)符號(hào)異?，F(xiàn)象，考慮到樣品在低溫區(qū)為躍遷導(dǎo)電，我們認(rèn)為低溫時(shí)在任意分布的三個(gè)局域Mn受主中心之間的躍遷是反常Hall效應(yīng)的來(lái)源，同時(shí)也是正常Hall效應(yīng)變號(hào)的來(lái)源。 ·我們?cè)谌N不同導(dǎo)電類(lèi)型（n型、本征、p型）的Ge單晶襯底上，用分子束外延法外延了Ge1-xMnx單晶薄膜，從而形成Ge1-xMnx/Ge異質(zhì)結(jié)，

8、并研究了異質(zhì)結(jié)整流特性以及外加磁場(chǎng)對(duì)其整流特性的影響。研究表明，所有結(jié)樣品都具有整流效應(yīng)，其中p-n結(jié)的整流特性最好，p-p結(jié)通過(guò)的電流密度最大，而磁場(chǎng)對(duì)p-i結(jié)的調(diào)控最明顯。此外在p-i結(jié)中觀(guān)察到了正磁電阻，其值隨著溫度的升高在225K出現(xiàn)一個(gè)極大值，結(jié)合能帶填充效應(yīng)和磁場(chǎng)致使波函數(shù)收縮效應(yīng)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果做出較為合理的解釋。 ·我們利用分子束外延設(shè)備的超高真空和樣品臺(tái)的低溫生長(zhǎng)環(huán)境在液氮冷卻的玻璃襯底上制備了高M(jìn)n濃度的Ge1-x

9、Mnx（x=0．39，0．52，0．66，0．79）非晶磁性半導(dǎo)體薄膜，并研究了其磁性與輸運(yùn)方面的性質(zhì)。所有樣品在5K下的磁滯洄線(xiàn)表明鐵磁性與順磁性并存于樣品之中。Ge0．48Mn0．52薄膜的居里溫度可高達(dá)220K。在x=0．66與0．79的樣品中都觀(guān)察到了交換偏置現(xiàn)象，結(jié)合薄膜相應(yīng)的結(jié)構(gòu)特性，此現(xiàn)象可能來(lái)源于貧Mn區(qū)的鐵磁性相與富Mn區(qū)和Mn11Ge8反鐵磁性相之間的反鐵磁交換耦合作用。樣品的導(dǎo)電性質(zhì)為半導(dǎo)體導(dǎo)電特性，在溫度低于樣品

10、的居罩溫度時(shí)觀(guān)察到反常Hall效應(yīng)，表明其鐵磁性是由載流子所引起的。 ·我們用氧氣等離子源輔助的分子束外延法制備了具有室溫鐵磁性的Co摻雜ZnO稀磁半導(dǎo)體單晶薄膜。實(shí)時(shí)觀(guān)測(cè)的RHEED和XRD2θ掃描表明Zn1-xCoxO薄膜是單晶。透射譜和XPS測(cè)量表明Co處于Co2+的化學(xué)狀態(tài)。SQUID測(cè)量結(jié)果表明Zn1-xCoxO薄膜樣品具有室溫鐵磁性，其居里溫度高于室溫，其飽和磁化強(qiáng)度隨Co摻雜量的增加而增大。結(jié)合以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以判斷

11、樣品的室溫鐵磁性是本征的。其磁性起源可以用束縛磁極化子模型來(lái)描述，即摻雜的CO2+以淺施主缺陷為媒介產(chǎn)生交換作用形成一個(gè)個(gè)磁極化子，這些磁極化子之間由于發(fā)生耦合相互作用產(chǎn)生了長(zhǎng)程鐵磁序，從而形成宏觀(guān)鐵磁性。此外，樣品的導(dǎo)電性質(zhì)為半導(dǎo)體導(dǎo)電特性。 ·我們研究了由濺射儀制得的非勻質(zhì)高Fe濃度的Zn1-xFexO磁性半導(dǎo)體薄膜制備態(tài)與退火態(tài)的磁性以及輸運(yùn)方面的性質(zhì)。研究表明，其磁性可以通過(guò)控制成分的不均勻性和通過(guò)快速退火來(lái)進(jìn)行調(diào)制。鐵