幾種2：1型鎂鋁水滑石的合成及其層間域的柱撐改型.pdf

1、本文系統(tǒng)比較了水滑石的水熱合成方法，深入考查了影響合成水滑石質(zhì)量的各種因素，優(yōu)化了堿鹽濃度、堿鹽比、混合方式和混合速度、沉淀溫度與N2氣保護(hù)、攪拌強(qiáng)度和攪拌時(shí)間、晶化溫度和晶化時(shí)間等合成條件．采用自行設(shè)計(jì)的“室溫瞬間共沉淀”法，合成了接近最大板層電荷密度(0.040 e／nm<'2>)和最高陰離子交換容量(2.0 mol／mol)的2:1型鎂鋁碳酸根型和硝酸根型水滑石[Mg<,4>A1<,2>(OH)<,12>]C0<,3>·3.75H

2、<,2>0和[Mg<,2>Al(OH)<,6>]NO<,3>．嘗試了“焙燒脫碳”、“浸泡置換”，“調(diào)酸除碳”、“加熱交換”，以及“反向滴加”、“微波促換”等制備大陰離子柱撐水滑石的方法和手段，仔細(xì)對(duì)比了各種方法的插入效果，最終以所合成的水滑石為母板，以磷鎢酸根離子(PW<,12>0<,40><'3->)為柱撐劑，采用自主設(shè)計(jì)的“恒pH反向滴加”法，對(duì)水滑石的層間域進(jìn)行了柱撐改型，在水滑石的板層間插入了“類(lèi)籠狀”Keggin型PW<,12

3、>0<,40><'3->離子，合成了磷鎢酸根柱撐2:1型鎂鋁水滑石[Mg<,6>Al<,3>(OH)<,18>]PW<,12>0<,40>。 采用化學(xué)分析、XRD、BET、DTA、TGA和IR等手段對(duì)所合成的水滑石及其柱撐產(chǎn)物的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征．結(jié)果表明，所合成的兩種水滑石的Mg／A1摩爾比均在1.97～2．07之間，組成單一，純度高，結(jié)晶性好，比表面積為60．34 m<'2>/g，達(dá)到理論預(yù)測(cè)的最好水平，充分顯現(xiàn)出“室溫瞬

4、間共沉淀”合成法的優(yōu)越性；所制備的陰離子柱撐水滑石的XRD分析結(jié)果顯示，doo<,z>值明顯增大，比表面積顯著增加，表明大陰離子已插入水滑石層間，60.34 m2/g的比表面積超過(guò)了同類(lèi)型柱撐水滑石的文獻(xiàn)報(bào)道值，體現(xiàn)出“pH反向滴加”插入法的先進(jìn)性；根據(jù)XRK中003衍射峰表現(xiàn)出1。38nm的晶面間距，提出了大陰離子在水滑石層間有隔層插入傾向的觀點(diǎn)。本文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)有三：一是用所設(shè)計(jì)的“室溫瞬間共沉淀”法成功合成了2:1型鎂鋁碳酸根型和

5、硝酸根型水滑石，各項(xiàng)性能指標(biāo)達(dá)到理論預(yù)測(cè)的最好水平，為在其層間域進(jìn)行各種各樣的柱撐改型奠定了基礎(chǔ)；二是用所設(shè)計(jì)的“恒pH反向滴加”插入法制成了磷鎢酸根柱撐2:1型鎂鋁水滑石，性能優(yōu)良，為用于飲水降氟除砷及其他陰離子交換場(chǎng)合和用作分子篩和催化劑在石油化工、環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域的應(yīng)用準(zhǔn)備了條件；三是在解釋[Mg<,6>Al<,3>(OH)<,18>]PW<,l2>O<,40>的XRD圖譜時(shí)，提出了大陰離子在水滑石層間有隔層插入傾向的觀點(diǎn)，比用磷鎢