二氧化硅負(fù)載雜多酸催化劑的制備、表征及催化性質(zhì).pdf

1、本論文系統(tǒng)的研究了二氧化硅負(fù)載雜多酸催化劑的制備、表征及催化2-丁烯與醋酸直接酯化反應(yīng)性能。分別采用等體積浸漬法和二步等體積浸漬法制備了負(fù)載型雜多酸催化劑和負(fù)載型雜多酸銫鹽催化劑，采用IR、XRD、BET、NH3-TPD、TG-DTA等表征手段對催化劑的骨架結(jié)構(gòu)、活性組分在載體上的分散、催化劑的比表面積和孔結(jié)構(gòu)、催化劑的酸性、催化劑的熱穩(wěn)定性等進(jìn)行了表征，并以2-丁烯與醋酸的反應(yīng)為模型反應(yīng)，對不同條件下制備的催化劑進(jìn)行活性評價，優(yōu)化催化

2、劑的制備條件。此外，對反應(yīng)過程中催化劑的失活原因也進(jìn)行了探討。 以等體積浸漬法制備的二氧化硅負(fù)載磷鎢酸為催化劑，優(yōu)化了2-丁烯與醋酸的酯化反應(yīng)條件。采用IR、XRD、BET、NH3-TPD、TG-DTA等表征手段，結(jié)合催化2-丁烯與醋酸酯化反應(yīng)的效果，確定了負(fù)載磷鎢酸催化劑的適宜制備條件。實驗結(jié)果確定的反應(yīng)條件為反應(yīng)溫度為110℃、烯/酸比為2、反應(yīng)時間為9h、水用量為2％，催化劑的制備條件為：負(fù)載量為30％、焙燒溫度為250℃

3、、催化劑用量為3％，此時，醋酸的轉(zhuǎn)化率為35.8％，醋酸仲丁酯的選擇性為93.5％。 采用二步等體積浸漬法制備了二氧化硅負(fù)載磷鎢酸銫鹽催化劑，并對其進(jìn)行了IR、XRD、TG-DTA等表征，利用2-丁烯與醋酸的酯化反應(yīng)對不同條件下制備的催化劑進(jìn)行了活性評價，結(jié)果表明：負(fù)載磷鎢酸銫鹽催化劑選擇Cs1.7H1.3PW12O40/SiO2催化劑，負(fù)載量選擇30％，焙燒溫度選擇350℃，催化劑用量選擇5％，此時醋酸的轉(zhuǎn)化率為42.2％，醋