脈沖激光沉積鈣鈦礦鐵電薄膜的動(dòng)力學(xué)蒙特卡羅模擬.pdf

1、鐵電薄膜在現(xiàn)代微電子、微機(jī)電系統(tǒng)、信息存儲(chǔ)等方面有著廣泛的應(yīng)用前景，已經(jīng)成為當(dāng)前新型功能材料研究的熱點(diǎn)之一。鈣鈦礦結(jié)構(gòu)鐵電薄膜如BaTiO3、PbTiO3、Pb(Zr，Ti)O3，(Pb，La)(Zr,Ti)O3等具因有優(yōu)異的壓電、鐵電和熱釋電等性能而受到廣泛的關(guān)注。脈沖激光沉積法是一種傳統(tǒng)的薄膜生長(zhǎng)技術(shù)，因其能保證薄膜的化學(xué)組分與靶材一致，常被用于生長(zhǎng)多元化合物薄膜。迄今為止，已有許多文獻(xiàn)報(bào)道了從實(shí)驗(yàn)上用脈沖激光沉積法制備鈣鈦礦鐵電薄

2、膜，但是關(guān)于鈣鈦礦鐵電薄膜初期生長(zhǎng)的研究很少。特定生長(zhǎng)條件下鈣鈦礦鐵電薄膜的三維生長(zhǎng)機(jī)制尚有爭(zhēng)議，各種工藝參數(shù)對(duì)鈣鈦礦鐵電薄膜生長(zhǎng)的影響也需要進(jìn)一步的研究和解釋。動(dòng)力學(xué)蒙特卡羅(KMC)方法能夠從原子尺度上研究薄膜的生長(zhǎng)，它常被用于模擬金屬薄膜和半導(dǎo)體薄膜的生長(zhǎng)。但是由于晶體結(jié)構(gòu)和生長(zhǎng)機(jī)制的復(fù)雜性，很少有人用KMC方法模擬鈣鈦礦鐵電薄膜的生長(zhǎng)。本文基于傳統(tǒng)的依賴于動(dòng)能的KMC模型，根據(jù)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)，建立一個(gè)二維KMC模型和一個(gè)三維K

3、MC模型，并以BaTiO3薄膜為例，分別模擬了脈沖激光沉積鈣鈦礦鐵電薄膜的亞單層生長(zhǎng)和三維生長(zhǎng)，研究了各種工藝參數(shù)對(duì)鈣鈦礦鐵電薄膜生長(zhǎng)的影響。主要內(nèi)容如下：
　　 (1) 建立一個(gè)二維的KMC模型，不僅考慮了原子的沉積和原子在基底上的擴(kuò)散，還考慮了原子按照鈣鈦礦結(jié)構(gòu)成鍵。采用Born-Mayer-Huggins勢(shì)計(jì)算原子間的相互作用，并定義了原子的成鍵率來反映薄膜的結(jié)晶程度。以BaTiO3薄膜為例，研究了亞單層生長(zhǎng)階段基底溫度、

4、激光脈沖重復(fù)頻率和入射原子動(dòng)能對(duì)鈣鈦礦鐵電薄膜生長(zhǎng)的影響。結(jié)果表明，島密度隨著基底溫度、激光脈沖重復(fù)頻率和入射原子動(dòng)能的增加而降低。原子成鍵率隨著基底溫度和激光脈沖重復(fù)頻率的升高而增加。當(dāng)入射動(dòng)能小于9.6 eV時(shí)，原子成鍵率隨入射動(dòng)能增加而增加，而當(dāng)入射動(dòng)能大于9.6 eV時(shí)，原子成鍵率在較高覆蓋率階段趨于飽和。當(dāng)基底溫度小于700 K時(shí)，基底溫度對(duì)BaTiO3薄膜的生長(zhǎng)影響很小。
　　 (2) 建立一個(gè)三維的KMC模型，考慮

5、了原子的沉積、原子的擴(kuò)散和原子的成鍵。在原子的沉積和原子的擴(kuò)散過程中，允許懸掛原子的存在；原子按照鈣鈦礦結(jié)構(gòu)進(jìn)行成鍵。采用Born-Mayer-Huggins勢(shì)計(jì)算原子間的相互作用，并考慮原子向下擴(kuò)散時(shí)需克服Ehrilich-Schwoebel (ES)勢(shì)的作用。以BaTiO3薄膜為例，研究了入射原子動(dòng)能、激光脈沖重復(fù)頻率和平均沉積速率對(duì)鈣鈦礦鐵電薄膜三維生長(zhǎng)模式以及表面粗糙度的影響。結(jié)果表明，BaTiO3薄膜各原子層的飽和覆蓋率約為0

6、.75。隨著入射原子動(dòng)能的增加和激光脈沖重復(fù)頻率的降低，BaTiO3薄膜的生長(zhǎng)模式從島狀生長(zhǎng)模式向?qū)訝睿瓖u狀生長(zhǎng)轉(zhuǎn)變，薄膜表面的粗糙度也隨之降低。平均沉積速率為1.0 ML/s和0.1 ML/s時(shí)，BaTiO3薄膜都是以層狀－島狀模式生長(zhǎng)。平均沉積速率為0.5ML/s時(shí)，BaTiO3薄膜以島狀模式生長(zhǎng)，薄膜表面粗糙度也比前兩者要高。
　　 模擬結(jié)果中，基底溫度和入射原子動(dòng)能對(duì)原子成鍵率的影響分別與Roemer，段濱等人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果