強(qiáng)關(guān)聯(lián)錳氧化物體系中有序相的競爭與量子相變行為研究.pdf

1、強(qiáng)關(guān)聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物體系存在諸多奇異而有趣的物理現(xiàn)象和豐富而又復(fù)雜的物理內(nèi)涵，成為近年來物理學(xué)和信息材料物理領(lǐng)域十分活躍而又引人注目的前沿研究領(lǐng)域。特別是該類材料中所表現(xiàn)出的電荷/自旋/軌道和晶格自由度之間存在的相互作用和競爭現(xiàn)象，和由此而誘發(fā)產(chǎn)生的絕緣-金屬轉(zhuǎn)變、有序化和相分離等一系列新奇物理現(xiàn)象，向現(xiàn)代物理學(xué)和信息科學(xué)的傳統(tǒng)概念提出了挑戰(zhàn)，從而給物理學(xué)家、材料科學(xué)家和信息科學(xué)家們提出了新的研究課題，諸多與此相關(guān)的一些新現(xiàn)象的解釋和新

2、概念的提出，將導(dǎo)致以強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理學(xué)、自旋物理學(xué)和自旋電子學(xué)等為代表的基礎(chǔ)學(xué)科和未來信息技術(shù)的革命，使得強(qiáng)關(guān)聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物體系的研究成為二十一世紀(jì)科學(xué)技術(shù)特別是凝聚態(tài)物理強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)的主要研究熱點(diǎn)之一。本論文工作以具有典型低溫相分離特征的Pr摻雜錳氧化物L(fēng)a5/8-xPrxCa3/8MnO3體系和半摻雜的(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3體系為具體研究對象，在制備高質(zhì)量單晶和多晶樣品的基礎(chǔ)上，采用磁場誘導(dǎo)技術(shù)，研究了低溫相分離特征與

3、step型輸運(yùn)異?，F(xiàn)象的關(guān)聯(lián)、電荷/自旋/軌道有序結(jié)構(gòu)、磁場誘導(dǎo)產(chǎn)生的自旋重定向/載流子退局域化與可能的自旋/軌道量子轉(zhuǎn)變的本質(zhì)，以及與電荷有序和軌道有序等多種序參量之間的關(guān)聯(lián)等等，本論文共分為六章，主要內(nèi)容為： 第一章綜述了近年來強(qiáng)關(guān)聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物物理與自旋電子學(xué)領(lǐng)域的研究進(jìn)展，重點(diǎn)就強(qiáng)關(guān)聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物的相分離問題、CMR機(jī)理研究和自旋/軌道之間的強(qiáng)耦合作用導(dǎo)致存在于低溫下的一些奇異物理現(xiàn)象，并就本文工作的研究目的和出發(fā)點(diǎn)

4、進(jìn)行了概括性描述。 第二章主要介紹了實(shí)驗(yàn)樣品的制備、樣品質(zhì)量表征、以及物性測量手段和基本原理，主要包括電磁輸運(yùn)性質(zhì)和比熱性質(zhì)測量等。 第三章研究了利用光學(xué)浮區(qū)法制備的Pr5/8Ca3/8MnO3單晶的結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)和磁特性。發(fā)現(xiàn)在幾個(gè)特斯拉的較低外磁場誘導(dǎo)下，體系在60K以下出現(xiàn)的step型電荷有序反鐵磁-鐵磁轉(zhuǎn)變(COAFM-FM)，存在于～4.2K以下異常陡峭的磁化step變化行為，在場冷模式下發(fā)現(xiàn)了存在于Pr5/8Ca

5、3/8MnO3單晶中T=2K下的雙重磁化step跳躍現(xiàn)象。并使Mn3+離子eg電子的軌道占據(jù)態(tài)隨磁場發(fā)生改變，eg電子的軌道有序態(tài)的變化導(dǎo)致M-H曲線上磁化step的產(chǎn)生以及與歷史有關(guān)的磁化效應(yīng)。在關(guān)于這種多重磁化跳躍物理機(jī)制的理解上，結(jié)合理論分析，提出了自旋重定向的概念和物理圖像，以此為出發(fā)點(diǎn)，對這種轉(zhuǎn)變躍遷隨溫度的變化給予了自恰的解釋，與相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了很好的符合。這一研究結(jié)果在一定程度上突破了此前諸多研究者基于兩相共存的馬氏體

6、相變機(jī)制解釋這類低溫下step跳躍行為的局限，對當(dāng)今錳氧化物強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理中占主導(dǎo)地位的相分離機(jī)制和理論結(jié)果提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。 第四章研究了La5/8-xPrxCa3/8MnO3體系輸運(yùn)和磁特性隨Pr含量x的變化，在實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)了低溫下異常的單重和三重不可逆電阻率陡峭下降同時(shí)伴隨著單重和三重磁化強(qiáng)度step躍變的出現(xiàn)，給出了體系在低溫區(qū)域的磁相圖，發(fā)現(xiàn)異常的輸運(yùn)行為和相分離體系中的長程(l-r)COAFM相存在著密切的關(guān)聯(lián)。研究了

7、相分離體系中step型輸運(yùn)異常與低溫電阻最小現(xiàn)象之間的緊密關(guān)聯(lián)特征。結(jié)果表明，在低場下具有相分離體系中FM團(tuán)簇很容易沿外場方向排列，當(dāng)增大外磁場時(shí)誘導(dǎo)量子化的軌道相變行為出現(xiàn)，此時(shí)軌道的極化狀態(tài)被改變同時(shí)伴隨著載流子退局域化和自旋重定向行為。為澄清磁化、輸運(yùn)特性和電阻最小現(xiàn)象之間的關(guān)聯(lián)，以及該類體系異常step型轉(zhuǎn)變的物理機(jī)制，我們提出了相分離體系中共存團(tuán)簇的微觀競爭機(jī)制和物理圖像，提出這種step型的輸運(yùn)異常源于磁場誘導(dǎo)的單重或三重的

8、量子軌道轉(zhuǎn)變，從而證明了低溫下分別存在著電荷-軌道和自旋-軌道自由度的耦合相互作用。該研究結(jié)果為電荷-軌道-自旋耦合以及對該類復(fù)雜相分離體系的深入認(rèn)識和理解提供了較為詳盡可靠的基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)證據(jù)。 第五章研究了半摻雜(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3體系的磁特性，發(fā)現(xiàn)了存在于該體系低溫下的再入型自旋玻璃(RSG)轉(zhuǎn)變行為。發(fā)現(xiàn)隨溫度降低在該體系中相繼出現(xiàn)PM-FM-AFM-RSG多重的轉(zhuǎn)變行為，且在低溫區(qū)存在有團(tuán)簇SG和FM團(tuán)簇的

9、共存，表明了體系的基態(tài)存在多種復(fù)雜而豐富的磁相互作用之間的競爭現(xiàn)象，證明半摻雜(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3為一種典型的納米尺度相分離體系。由于體系中存在的FM雙交換和AFM超交換相互作用的競爭失措和磁矩長程關(guān)聯(lián)特征的破壞，致使磁場誘導(dǎo)下難以產(chǎn)生step型的輸運(yùn)特性，證明納米尺度相分離與亞微米尺度相分離的本質(zhì)區(qū)別表現(xiàn)在共存團(tuán)簇之間的長程關(guān)聯(lián)性，前者表現(xiàn)為自旋關(guān)聯(lián)的交換作用產(chǎn)生的短程取向無規(guī)，從而抵制了外磁場的影響使得體系難以達(dá)到

10、自旋的有序排列和磁飽和；而后者主要表現(xiàn)為共存相之間的長程相互競爭和相互作用，對體系的輸運(yùn)特性有著巨大的影響，而且這兩類共存團(tuán)簇之間可能存在的大量不同長程關(guān)聯(lián)相，是造成大量Barkhausen-like小的磁化step現(xiàn)象出現(xiàn)的主要原因。 最后，在第六章中對本論文工作給予了總結(jié)和展望，指出可以利用A位高度有序的RBaMn2O6(R為La、Y、Pr、Sm等)體系在很高溫度即表現(xiàn)出典型的COAFM和FM兩相共存的特征，拓展step型輸