不同載體上鈦硅沸石膜的制備及性能研究.pdf

1、膜催化技術作為一種新型的膜技術被廣泛關注。鈦硅(TS-1)沸石是一種良好的選擇型催化氧化材料。將鈦硅沸石以沸石膜的形式負載在各種載體上，用于膜催化反應器或作為負載型催化劑使用均具有廣闊的應用前景。目前對TS-1膜的制備優(yōu)化及生長規(guī)律還沒有系統(tǒng)的研究。 本論文采用一種新型二次生長法，以Silicalite-1(Sil-1)沸石為晶種，在管狀a-A12O3、球狀SiO2和網(wǎng)圈狀不銹鋼載體上成功制備了連續(xù)的TS-1沸石膜。并首次系統(tǒng)考

2、察了各種因素對膜形貌、厚度、催化活性等的影響，使用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等多種手段對制備的TS-1沸石膜進行表征，以過氧化氫氧化苯乙烯為探針反應，評價了其催化性能。1、實驗結果表明，Sil-1晶種和TS-1晶種引導合成的TS-1分子篩具有相似的形貌、結構、組成及活性：兩種晶種引導制備的TS-1沸石膜物化性質非常接近。Sil-l沸石完全可以取代TS-1沸石作為晶種，有效引導連續(xù)TS-1沸石膜的合成。 2、使用新

3、型二次生長法在球狀SiO2載體上成功制備了TS-1沸石膜，晶種層的質量直接影響膜的質量。采用先偶聯(lián)劑自組裝再浸漬法涂晶的兩步法在表面光滑平均孔徑小的SiO2球表面涂晶及成膜的效果最好；采用直接浸漬的方法在表面粗糙平均孔徑較大的SiO2球表面涂晶即可引導制備完全包覆載體且不易脫落的TS-1膜。膜催化劑便于回收利用，三次回收率可達95％以上，再生三次的活性為新鮮催化劑的78％。 3、在不銹鋼網(wǎng)圈載體上，用新型二次生長法制備了完整、連

4、續(xù)的TS-1膜。脫除模板劑在氮氣氣氛和較慢的升溫速率(0.5℃/min)下550℃焙燒，可避免TS-1沸石膜產(chǎn)生裂痕。TS-1沸石膜顯示了較好的催化活性，苯乙烯轉化率可達12％。 4、以a-A12o3為載體，系統(tǒng)考察了合成液組成、晶化時間、晶化次數(shù)等對TS-1沸石膜形貌、厚度、催化活性的影響。合成液模板劑濃度較低和水含量較高制備的TS-1沸石膜較厚；隨晶化時間延長膜厚增加，48 h后不再生長；增加晶化次數(shù)可顯著增加膜厚。通過綜合