復(fù)合金屬氧化物催化脫除NO-,x-的機(jī)理及性能研究.pdf

1、氮氧化物是造成環(huán)境污染的重要來源，不僅破壞臭氧層，而且危害人類健康。以水滑石為前驅(qū)體經(jīng)高溫焙燒失去層間水和陰離子得到的復(fù)合金屬氧化物，可用于催化脫除氮氧化物，與鈣鈦礦、ZSM-5分子篩、貴金屬及傳統(tǒng)方法制備的金屬氧化物催化劑相比，具有反應(yīng)溫度較低，催化活性較高，選擇性較好和抗水中毒能力較強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，具有廣泛的應(yīng)用前景。 采用共沉淀法合成的CuAl、CuFeAl、NiFe類水滑石，經(jīng)高溫焙燒得銅鋁、銅鐵鋁和鎳鐵復(fù)合金屬氧化物。借助X

2、RD、FTIR、SEM等分析手段表征了類水滑石及其復(fù)合金屬氧化物的結(jié)構(gòu)和形貌，結(jié)果表明：在pH=10～11條件下制備得到具有層狀結(jié)構(gòu)的類水滑石，粒徑為2～7μm左右。由于Jahn-Teller效應(yīng)，制備CuAl、CuFeAl類水滑石的產(chǎn)物中還存在部分氧化銅，其含量隨反應(yīng)物中Cu所占摩爾比的增加而增加。CuAl、CuFeAl、NiFe類水滑石經(jīng)500℃焙燒得到粒徑為0.25～0.4μm左右的復(fù)合金屬氧化物顆粒。借助XRD、FTIR、SEM

3、等分析手段研究了CuAl和CuFeAl復(fù)合金屬氧化物催化劑的NOx吸附性能和作用機(jī)理。結(jié)果表明：存在水蒸氣的情況下，NOx、O2和水蒸氣吸附到復(fù)合氧化物的表面上后反應(yīng)生成HNO3，然后CuAl和CuFeAl復(fù)合氧化物中的CuO與HNO3反應(yīng)生成Cu(NO3)2。上述試樣放置數(shù)日后可以恢復(fù)成原來的層狀結(jié)構(gòu)，得到直徑為1～2μm左右的硝酸根型類水滑石。在無水蒸氣存在的情況下，CuAl和CuFeAl復(fù)合氧化物對(duì)氮氧化物只發(fā)生物理吸附，沒有其它

4、新物質(zhì)生成。 以尿素溶液為還原劑，采用固定反應(yīng)床研究了CuAl、CuFeAl和NiFe復(fù)合金屬氧化物催化還原NOx的性能，同時(shí)考察了不同反應(yīng)溫度對(duì)催化劑活性的影響。結(jié)果表明：在溫度區(qū)間為150℃～350℃，NOx的轉(zhuǎn)化率總趨勢(shì)為先增大后減小。銅鋁復(fù)合金屬氧化物催化還原溫度250℃以上時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率均大于60﹪，250℃時(shí)達(dá)到最大值約為70﹪；銅鐵鋁復(fù)合金屬氧化物250℃時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率最大，約為60﹪；鎳鐵復(fù)合金屬氧化物250℃時(shí)