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文檔簡介
1、外源生物炭(Biochar)可提高黃土肥力,改良土壤環(huán)境。研究不同外源性生物炭對高緯度寒旱地區(qū)黃土中有機污染物吸附行為的影響,對于了解該類污染物在黃土地區(qū)的歸趨具有重大意義。本論文分別以玉米秸稈和松針為原材料,在不同溫度下(200、400和600℃)制備生物炭,同時利用電鏡掃描,孔徑測定、元素分析和紅外光譜等方法對所制生物炭進行表征分析,并采用批量法對其進行動力學和熱力學等吸附性能的測試。分析不同來源和不同溫度下制備的生物炭對兩種典型農(nóng)
2、藥敵草隆(diuron)和西維因(carbaryl)在西北黃土中吸附性能的影響,確定其平衡吸附模型,并對溫度、pH、初始濃度等影響因素進行了探討。研究結果如下:
(1)生物炭表征分析結果顯示,生物炭表面含有羥基、羧基、羰基等基團,且隨著生物炭熱解溫度的升高和熱解時間的延長,生物炭灰分含量和碳化程度增強的同時產(chǎn)率和有機質含量下降。隨著生物炭熱裂解溫度的升高,孔體積增大,孔徑減小,生物炭孔壁逐漸變薄,內部孔結構增大,微孔數(shù)量增多。
3、碳含量隨生物炭熱解溫度的升高而增大,氫和氧含量逐漸降低,生物炭芳香性增加,而極性降低。
(2)黃土對兩種有機農(nóng)藥的吸附實驗結果顯示,西維因和敵草隆在黃土上的動力學吸附過程均分為快反應和慢反應兩個階段,動力學吸附過程較符合Pseudo-second-order和Intraparticle diffusion吸附模型,熱力學吸附較符合Freundlich模型,吸附過程均為放熱過程。溶液pH和粒徑對土壤顆粒吸附敵草隆和西維因都有著不
4、同程度的影響,當溶液pH在3~10范圍內變化時,對黃土中敵草隆吸附行為影響不大,但對西維因的吸附變化卻有著顯著影響。
(3)生物炭吸附兩種有機污染物的實驗結果顯示,不論是對敵草隆還是對西維因的吸附過程中,MBC-600和PBC-600的吸附量都遠大于200℃和400℃條件下制得的生物炭的吸附量,動力學吸附過程較符合Pseudo-second-order動力學吸附模型,熱力學吸附符合Freundlich方程,吸附過程中ΔGθ<0
5、、ΔHθ>0、ΔSθ>0,表明兩種有機污染物在生物炭上的吸附為自發(fā)進行且體系混亂程度增大的吸熱過程。對貢獻量分析研究表明:敵草隆和西維因在較低溫度下制備的生物炭上的吸附以分配作用為主,表面吸附作用的貢獻量隨生物炭熱解溫度的升高而增大,對兩種有機污染物的吸附主要由分配作用和表面吸附共同完成。
(4)有機污染物敵草隆和西維因在添加外源生物炭黃土上的吸附影響實驗結果顯示,添加生物炭可以顯著提高敵草隆和西維因在黃土上的飽和吸附量,動力
6、學符合Pseudo-second-order吸附模型,熱力學符合Freundlich等溫吸附模型;吸附自由能E在實驗溫度范圍內均小于8 kJ·mol-1,表明其吸附過程以物理吸附為主。生物炭添加量和熱裂解溫度的不同對黃土吸附敵草隆有著顯著的影響,黃土對有機物的吸附作用主要被生物炭所控制。體系溫度和溶液初始濃度對吸附行為均有較大影響;pH僅對西維因吸附行為影響較大,對敵草隆吸附量無顯著影響。
(5)有機污染物在柴油污染黃土上的吸
7、附實驗結果表明,與第三章未受污染黃土對敵草隆和西維因的動力學吸附相比較,柴油污染黃土對有機污染物的吸附平衡時間基本無太大變化,生物炭的添加加速了柴油污染黃土對兩種污染物的吸附過程,縮短了吸附平衡時間。動力學過程更符合Pseudo-second-order模型;不論是對敵草隆的吸附,還是對西維因的吸附,添加生物炭的柴油污染黃土對其的ΔGθ<0、ΔF>0、ΔSθ>0,表明此吸附為自發(fā)進行吸熱過程。添加MBC-400的不同柴油污染強度的黃土對
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