粉煤灰中砷生物有效性及修飾粉煤灰吸附去除水中無機砷的研究.pdf

1、砷是一種自然界中普遍存在、具有高毒性和致癌性的非金屬元素。長期接觸砷，即使是低濃度的砷，也可以引起生物體的病變。粉煤灰中砷由于生物有效性和存在形態(tài)不同，其毒性差異也較大?？偵楹康臏y定已經(jīng)不能滿足對其進行準確毒性評價的要求，而砷生物有效性研究及形態(tài)分析可以為不同環(huán)境介質(zhì)中砷的毒性評價提供更為科學的依據(jù)。同時，粉煤灰產(chǎn)量巨大，在評價粉煤灰中污染物生物有效性的基礎(chǔ)之上，有望利用其較好的吸附性能，開發(fā)新型有效的砷去除材料。目前，去除水溶液中的

2、砷的方法有很多，其中吸附法具有操作簡單、處理效果好等優(yōu)點，被廣泛使用。用無機金屬氧化物修飾粉煤灰做吸附劑是近幾年來比較流行的方法。這種方法利用到粉煤灰的多孔性、比表面積大和吸附能力強等特點，同時又使粉煤灰變廢為寶。
　　 該論文首先研究了粉煤灰中不同形態(tài)砷的生物有效性及其與粒徑之間的關(guān)系，然后，以粉煤灰骨架成功合成制備了基于單元和多元金屬氧化物修飾的復合材料，并采用掃描電子顯微鏡(SEM)，透射電子顯微鏡(TEM)和X-射線衍射

3、儀（XRD）等儀器對其形貌結(jié)構(gòu)進行了表征。采用靜態(tài)吸附實驗較詳細研究了復合材料對水體中無機砷酸根離子(As(Ⅴ))的吸附富集行為，并對其吸附機理進行了初步探討。
　　 主要內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)粉煤灰中富集的砷含量與其粒徑成反比，不同形態(tài)的砷含量對粒徑變化的趨勢與總砷大分布情況相似。不同粒徑的砷含量與其鐵錳氧化物含量分布呈線性相關(guān);可提取態(tài)砷所占總砷含量的比例與鐵錳含量存在顯著線性相關(guān)性。(2)通過體外模擬實驗，采用人體模擬腸胃

4、液對粉煤灰中砷的生物有效性進行了考察，結(jié)果表明，粉煤灰中大部分的砷在胃液中溶出，少量的砷在腸液中溶出。胃液溶出砷和腸液溶出砷具有有很好的線性相關(guān)性，且隨粒徑變化趨勢與總砷隨粒徑變化的趨勢相似。(3)成功制備了一元無機氧化物（二氧化錳）修飾粉煤灰復合材料，并研究了其對水中As(Ⅴ)的吸附行為。結(jié)果顯示，在2h以內(nèi)吸附劑即可對As(Ⅴ)達到吸附平衡;最大吸附容量為7.9mg/g，除砷效率可以達到98％以上;大部分常見離子對砷去除沒有明顯影響

5、，材料有較好的吸附選擇性。(4)成功將鋯錳復合氧化物負載到粉煤灰上，制備了二元氧化物修飾粉煤灰復合材料。此材料對水溶液中As(Ⅴ)表現(xiàn)出了非常強的吸附能力，最大吸附容量可達38.46mg/g。在pH=3，吸附劑用量為1g/L，震蕩時間為2h，砷初始濃度為10mg/L時，吸附效率可達98％以上。所制備的材料除砷效果好，成本低廉，具有較好的應(yīng)用前景。(5)通過SEM、EDS、TEM和XRD等儀器表征手段，結(jié)合吸附等溫曲線擬合，吸附熱力學、動