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
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1、有毒物質(zhì)(如重金屬和染料)的大量排放導(dǎo)致環(huán)境污染問(wèn)題日趨嚴(yán)重。本文選用炭基吸附劑對(duì)水中的重金屬和染料污染物進(jìn)行吸附去除,針對(duì)其表面官能團(tuán)有限、對(duì)重金屬等污染物吸附容量較低等缺陷,對(duì)生物炭和炭纖維進(jìn)行表面化學(xué)修飾,以改善其對(duì)重金屬污染物的去除性能。同時(shí)制備了光催化劑改性的活性碳纖維,以期通過(guò)吸附—光催化降解方式提高炭纖維對(duì)有機(jī)染料羅丹明的去除效果。修飾前后的材料通過(guò)傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FTIR)、掃描電鏡(SEM)和X射線光電子能譜(XP
2、S)等方法進(jìn)行表征。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:
一、使用聚乙烯亞胺(PEI)對(duì)生物炭進(jìn)行表面化學(xué)修飾,使其表面接枝大量氨基,進(jìn)而提高該吸附劑對(duì)重金屬Cr(Ⅵ)的吸附去除。實(shí)驗(yàn)考察了pH值、接觸時(shí)間、初始Cr(Ⅵ)濃度等對(duì)其吸附性能的影響,并探究了Cr(Ⅵ)與PEI修飾的生物炭相互作用機(jī)理。結(jié)果表明,Cr(Ⅵ)吸附過(guò)程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附模型。改性后吸附劑對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附能力顯著提高,在pH值為6.8時(shí),P
3、EI-alkali-biochars對(duì)Cr(Ⅵ)的最大吸附容量為435.7 mg/g,遠(yuǎn)高于初始生物炭的23.09 mg/g。同時(shí),PEI修飾后的生物炭對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附能力受溶液pH的影響,較低的pH更有利于Cr(Ⅵ)的吸附。該吸附劑用1M鹽酸再生時(shí),在吸附解吸實(shí)驗(yàn)6個(gè)周期內(nèi)性能無(wú)明顯降低,體現(xiàn)了很好的穩(wěn)定性。因此,改性后的生物炭對(duì)重金屬Cr(Ⅵ)具有良好的吸附性能,同時(shí)表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。
二、采用PEI修飾聚乙烯醇(PV
4、A)基活性碳纖維,并對(duì)水中Cr(Ⅵ)進(jìn)行吸附去除。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該吸附符合Langmuir模型,PEI-ACF對(duì)Cr(Ⅵ)的最大吸附容量為85.05 mg/g。同時(shí),利用此吸附劑,對(duì)含有Cu2+、Zn2+、Cd2+、Pb2+的復(fù)合重金屬污染物進(jìn)行吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)、吸附-解吸附連續(xù)周期實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,雖然重金屬吸附總量和Cr(Ⅵ)相比沒(méi)有明顯變化,但其總的吸附平衡時(shí)間卻從1.5小時(shí)增加至約6個(gè)小時(shí)。并且,PEI-ACF對(duì)這幾種重金屬的吸
5、附優(yōu)先級(jí)為Pb(Ⅱ)>Cu(Ⅱ)>Zn(Ⅱ)>Cd(Ⅱ),對(duì)Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)的吸附過(guò)程符合擬二級(jí)(pseudo-second-order)動(dòng)力學(xué)模型。在三個(gè)連續(xù)周期的吸附解吸附試驗(yàn)中,第二個(gè)周期時(shí),整個(gè)混合金屬的去除率已經(jīng)達(dá)不到20%,第三個(gè)周期時(shí),吸附率繼續(xù)下降至15%。究其原因,可能是因?yàn)檫@四種金屬和Cr(Ⅵ)吸附在PEI-ACF表面的主要作用機(jī)理不同。HCl對(duì)于這四種帶有正電荷的金屬離子來(lái)講不是理想的解吸劑,反而
6、會(huì)使吸附劑表面帶有過(guò)多的正電荷,使得減少PEI-ACF上官能團(tuán)對(duì)金屬離子的電荷吸引,從而減少了吸附活性位點(diǎn)。
三、分別用光催化劑TiO2和Ga2O3修飾自制的PVA基活性碳纖維,制備了TiO2/ACF和Ga2O3/ACF,用來(lái)吸附—光降解染料污染物羅丹明。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,TiO2和Ga2O3都不同程度地負(fù)載在ACF表面,使其表面形貌和元素組成發(fā)生了變化。通過(guò)動(dòng)力學(xué)分析可知Ga2O3/ACF的吸附速率較快(約2個(gè)小時(shí)),而TiO2
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