新型多級(jí)孔鐵硅微球的制備及催化性能研究.pdf

1、多級(jí)孔材料由于其具有較高的水熱穩(wěn)定性和較大的比表面積,因此被廣泛應(yīng)用于催化、吸附、離子交換等領(lǐng)域。目前的多孔材料主要以納米材料為主,納米多孔材料在催化劑的重復(fù)利用時(shí)必須經(jīng)過(guò)繁雜的離心分離過(guò)程,以實(shí)現(xiàn)催化劑的分離。而具有宏觀尺寸的多級(jí)孔材料則可以實(shí)現(xiàn)催化劑的自動(dòng)分離,從而省去復(fù)雜的離心過(guò)程,對(duì)于催化劑的工業(yè)應(yīng)用具有重要意義。
　　本論文利用水熱合成法,成功合成了具有宏觀尺寸的含鐵硅基微球FeSil-HPB,并利用 SEM、XRD、F

2、T-IR、UV-vis、N2吸附-脫附等手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征,并系統(tǒng)的研究了合成條件中堿源的種類、堿源的含量、樹(shù)脂含量、鐵源的種類以及陳化溫度等對(duì)合成產(chǎn)物的影響,并利用 XPS對(duì)樣品 Fe的存在價(jià)態(tài)進(jìn)行了分析。為了研究 FeSil-HPB的催化活性,將其用于苯酚及大分子萘酚的羥基化反應(yīng),以及苯的芐基化反應(yīng),并對(duì)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象進(jìn)行了理論分析。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)堿源為具有一定碳鏈的TPAOH或TEAOH,且堿含量高于一定值時(shí)

3、(TEOS:TPAOH的摩爾比小于1:0.21)才能獲得 FeSil-HPB,當(dāng)樹(shù)脂含量越低時(shí)所得產(chǎn)物中鐵的存在狀態(tài)越單一,當(dāng)為5％時(shí),鐵基本以骨架內(nèi)四配位鐵的形式存在。FeSil-HPB的孔徑分布較大,除存在微孔外,在20-50 nm范圍內(nèi)均有孔存在。對(duì)與樣品中鐵的價(jià)態(tài)分析發(fā)現(xiàn),樣品中的鐵以Fe3+和Fe2+兩種形式存在,分析認(rèn)為這主要是由于堿性條件下酒石酸鉀鈉的還原性和焙燒過(guò)程中產(chǎn)生還原性氣體CO共同作用的結(jié)果。
　　在催化應(yīng)