新型多級孔鐵硅微球的制備及催化性能研究.pdf

1、多級孔材料由于其具有較高的水熱穩(wěn)定性和較大的比表面積,因此被廣泛應用于催化、吸附、離子交換等領域。目前的多孔材料主要以納米材料為主,納米多孔材料在催化劑的重復利用時必須經(jīng)過繁雜的離心分離過程,以實現(xiàn)催化劑的分離。而具有宏觀尺寸的多級孔材料則可以實現(xiàn)催化劑的自動分離,從而省去復雜的離心過程,對于催化劑的工業(yè)應用具有重要意義。
　　本論文利用水熱合成法,成功合成了具有宏觀尺寸的含鐵硅基微球FeSil-HPB,并利用 SEM、XRD、F

2、T-IR、UV-vis、N2吸附-脫附等手段對樣品進行了表征,并系統(tǒng)的研究了合成條件中堿源的種類、堿源的含量、樹脂含量、鐵源的種類以及陳化溫度等對合成產(chǎn)物的影響,并利用 XPS對樣品 Fe的存在價態(tài)進行了分析。為了研究 FeSil-HPB的催化活性,將其用于苯酚及大分子萘酚的羥基化反應,以及苯的芐基化反應,并對實驗過程中的實驗現(xiàn)象進行了理論分析。
　　實驗結果表明,當堿源為具有一定碳鏈的TPAOH或TEAOH,且堿含量高于一定值時

3、(TEOS:TPAOH的摩爾比小于1:0.21)才能獲得 FeSil-HPB,當樹脂含量越低時所得產(chǎn)物中鐵的存在狀態(tài)越單一,當為5％時,鐵基本以骨架內(nèi)四配位鐵的形式存在。FeSil-HPB的孔徑分布較大,除存在微孔外,在20-50 nm范圍內(nèi)均有孔存在。對與樣品中鐵的價態(tài)分析發(fā)現(xiàn),樣品中的鐵以Fe3+和Fe2+兩種形式存在,分析認為這主要是由于堿性條件下酒石酸鉀鈉的還原性和焙燒過程中產(chǎn)生還原性氣體CO共同作用的結果。
　　在催化應