LaNi-,5-系貯氫合金的儲(chǔ)氫性能及電子結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、在Ar氣保護(hù)下，采用高頻感應(yīng)爐熔煉獲得LaNi4.6Mn（0.3-x）CoxFe0.1（x=0.1，0.2，0.3）和LaNi（4.7-x）Mn0.1Co0.2Cux（x=0.1，0.2，0.3）系列合金，對(duì)合金的吸放氫性能、電化學(xué)循環(huán)壽命及循環(huán)伏安特性等各項(xiàng)性能進(jìn)行測(cè)試研究。此外，本論文采用基于密度泛函理論（DFT）的第一原理平面波贗勢(shì)（PW-PP）方法，研究了LaNi5和PuNi3結(jié)構(gòu)的CeCo3合金的能量、電子態(tài)密度、能帶結(jié)構(gòu)和原

2、子間的成鍵作用。主要研究結(jié)論如下：
　　 1．LaNi5系合金儲(chǔ)氫性能的實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果：
　　 1） LaNi4.6Mn（0.3-x）CoxFe0.1（x=0.1，0.2，0.3）系列合金的主相均為CaCu5型六方結(jié)構(gòu)的固熔相La（NiMnCoFe）5。隨著Co含量的增加，合金的吸氫量從1.44wt％增加到1.56wt％。合金的吸放氫速率、氫化物穩(wěn)定性和最大放電容量都足先增加后減小，Co取代Mn后合金的穩(wěn)定性有所增強(qiáng)。該系

3、列性能最優(yōu)的LaNi4.6Mn0.1Co0.2Fe0.1合金的吸氫量為1.52wt％，最大放電容量為337mAh/g，20個(gè)循環(huán)時(shí)合金的放電容量保持率為60％。
　　 2） LaNi（4.7-x）Mn0.1Co0.2Cux（x=0.1，0.2，G．3）系列合金主相均為CaCu5型六方結(jié)構(gòu)的LaNi5相，x＝0.2時(shí)出現(xiàn)了第二相LaNi2，各合金均存在單質(zhì)元素的富集現(xiàn)象。隨著Cu含量的增加，合金的吸氫量、吸放氫平臺(tái)壓和最大放電容量

4、都是先增大后減小，但氫化物的穩(wěn)定性和電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性都明顯增強(qiáng)，當(dāng)x＝0.2時(shí)吸氫量和最大放電容量分別為1.48wt％和373mAh/g，該系列性能最優(yōu)的LaNi4.4Mn0.1Co0.2Cu0.3合金吸氫量為1.47wt％，最大放電容量為359mAh/g，60個(gè)循環(huán)時(shí)的放電容量保持率為62％。
　　 2． LaNi5和CeCo3合金的電子結(jié)構(gòu)分析結(jié)果：
　　 1） CeCo3與LaNi5合金相比，雖然合金中電子濃度較大