沿面-填充床復(fù)合放電等離子體及其協(xié)同催化降解苯的研究.pdf

1、低溫等離子體技術(shù)處理揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)具有降解效率高、速度快、對(duì)污染物無選擇性等優(yōu)點(diǎn)，因此，受到國(guó)內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。然而，采用單一的放電等離子體處理有機(jī)廢氣仍存在能量效率低、礦化不徹底等問題?；诖?，本論文提出了沿面-填充床復(fù)合放電等離子的發(fā)生方法，利用該方法對(duì)典型的難降解有機(jī)物—苯進(jìn)行降解研究。采用一套高壓和低壓電極系統(tǒng)，同時(shí)獲得沿面放電等離子體和填充床放電等離子體，待處理廢氣依次通過沿面放電區(qū)域（一級(jí)處理區(qū)）和填充床

2、放電區(qū)域（二級(jí)處理區(qū)）進(jìn)行降解處理。該方法能夠在一個(gè)放電反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)兩級(jí)等離子體對(duì)污染物的順序降解處理。本文主要圍繞沿面-填充床復(fù)合放電等離子體反應(yīng)過程中苯的降解特性、反應(yīng)體系結(jié)構(gòu)參數(shù)和實(shí)驗(yàn)參數(shù)的優(yōu)化、苯的降解機(jī)理、沿面-填充床復(fù)合放電等離子體與催化劑的協(xié)同作用效應(yīng)等方面開展研究。主要的研究工作與結(jié)果如下:
　　1.開展了沿面-填充床復(fù)合放電等離子體降解含苯氣體的可行性研究。研究發(fā)現(xiàn):沿面-填充床復(fù)合放電等離子體能夠快速有效的降解

3、苯。在相同的能量密度(280 J/L)條件下，沿面-填充床復(fù)合放電體系對(duì)苯的降解效率、CO2選擇性和降解過程的能量效率比單一沿面放電體系分別高出21％，11％和3.9 g/kWh;比單一填充床放電體系分別高出30％，21％和5.5 g/kWh。
　　2.開展了復(fù)合放電反應(yīng)體系中反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)、氣相參數(shù)和電氣參數(shù)對(duì)苯降解特性的影響研究。結(jié)果表明:與棒電極或螺紋電極相比，采用線圈電極更有利于Oads和Nads等活性物質(zhì)在絕緣介質(zhì)表面的

4、吸附和穩(wěn)定，相同能量下苯的降解效率更高;在一定范圍內(nèi)，增大線圈電極線徑、螺距和石英管內(nèi)徑均有利于苯的降解;介質(zhì)材料的填充可有效提高填充床放電區(qū)域內(nèi)的局部電場(chǎng)強(qiáng)度，苯的降解效率升高;存在最優(yōu)的氧氣含量和載氣濕度使得苯的降解效果較好;增加放電頻率、降低載氣流量和苯的初始濃度可以促進(jìn)苯的降解;與交流電源相比，雙極性脈沖電源具有上升前沿陡峭、脈寬較窄等優(yōu)點(diǎn)，瞬間電流極大，有利于苯的降解。
　　3.通過活性物質(zhì)降解苯的作用效應(yīng)研究，并利用傅

5、里葉紅外變換光譜(FT-IR)和高效氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)等技術(shù)分析了苯的降解產(chǎn)物，探討了沿面-填充床復(fù)合放電等離子體降解苯的作用機(jī)理。發(fā)現(xiàn)高能電子和高能激發(fā)態(tài)分子的攻擊是導(dǎo)致苯環(huán)斷裂的主要原因，而含氧活性基團(tuán)（如·O和·OH）的氧化是引起苯分子進(jìn)一步降解和礦化的重要作用途徑。強(qiáng)氧化活性物質(zhì)攻擊苯環(huán)中的C-H鍵，產(chǎn)生羥基化中間產(chǎn)物。這些中間產(chǎn)物在等離子體作用下被進(jìn)一步降解成小分子有機(jī)酸，并最終礦化為CO2和H2O。