烏裕爾河流域多環(huán)芳烴時(shí)空分異規(guī)律及其潛在風(fēng)險(xiǎn)研究.pdf

1、隨著全球人口的持續(xù)增長(zhǎng)與經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，人類所面臨的環(huán)境污染問(wèn)題日益突出并趨于嚴(yán)重，環(huán)境中的多環(huán)芳烴（PAHs）污染已逐漸成為一類十分重要的環(huán)境有機(jī)污染物，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康都具有潛在的危害。由于PAHs在環(huán)境中具有長(zhǎng)距離遷移性、難降解性、強(qiáng)致癌性、易于在生物體富集并具有毒性，PAHs污染已被認(rèn)為是與溫室效應(yīng)和臭氧層破壞并列的影響21世紀(jì)人類健康與生存的三大環(huán)境問(wèn)題之一。烏裕爾河流域地處我國(guó)東北黑土農(nóng)業(yè)區(qū)，上游地區(qū)為我國(guó)重要的商品糧基

2、地，下游處于我國(guó)典型的大慶油田地區(qū)。探究其不同經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平下的農(nóng)業(yè)縣市河流沉積物中PAHs的空間污染特征，定量定性地揭示出PAHs污染源；分析油田地區(qū)湖泊沉積物中的PAHs污染歷史特征，揭示不同來(lái)源PAHs組分同不同物源粒度組分的相互關(guān)系，在了解其污染時(shí)空分異的基礎(chǔ)上進(jìn)行潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，對(duì)烏裕爾河流域的污染治理具有重要的理論意義與實(shí)踐價(jià)值。通過(guò)對(duì)流域上游河流表層沉積物和下游湖泊柱狀巖芯沉積物中 PAHs含量與組分特征分析，并采用相關(guān)分

3、析、特征散點(diǎn)圖和主成分分析等定性定量地研究PAHs的來(lái)源及其相對(duì)貢獻(xiàn)，結(jié)合經(jīng)濟(jì)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)對(duì)比分析富裕、依安、克山、克東和北安等5個(gè)縣市的污染差異；結(jié)合137Cs測(cè)年和粒度指標(biāo)，重建油田區(qū)域內(nèi)PAHs的污染歷史，反演人類活動(dòng)影響下的PAHs污染歷史，最終進(jìn)行PAHs污染對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴目前烏裕爾河流域上游沉積物中PAHs以2環(huán)的萘含量最高，其次是3環(huán)的菲和芴，5環(huán)和6環(huán)PAHs含量相

4、對(duì)較低。其污染程度比經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)輕，但遠(yuǎn)重于人類活動(dòng)較弱地區(qū)，屬于中上等污染水平。⑵上游表層沉積物中隨著PAHs組分苯環(huán)數(shù)的增加，其與總量的相關(guān)性越弱；5環(huán)和6環(huán)組分、2環(huán)同3環(huán)組分的相關(guān)系數(shù)最高，表明它們來(lái)自相同的污染源或相似的環(huán)境釋放途徑。粒徑較細(xì)的10～35μm對(duì)低苯環(huán)數(shù)的2和3環(huán)PAHs含量具有相對(duì)較強(qiáng)的吸附作用，影響著低分子量PAHs化合物的分布特征。⑶半方差函數(shù)分析結(jié)果表明4環(huán)、總量、6環(huán)和5環(huán)PAHs含量空間分布體現(xiàn)為中等

5、的相關(guān)性，而2環(huán)和3環(huán)PAHs含量空間分布體現(xiàn)為弱的相關(guān)性。上游地區(qū)的五個(gè)縣市表層沉積物中PAHs含量的空間分布差異比較明顯，克東縣PAHs含量明顯高于其它縣市，其次是北安市，富?？h和克山縣，依安縣含量最低。通過(guò)將各區(qū)域的工業(yè)增加值與第一產(chǎn)業(yè)增加值分別同該地區(qū)生產(chǎn)總值進(jìn)行比值分析，可揭示出PAHs含量最高的克東縣主要是受到了區(qū)域工業(yè)發(fā)展的影響，而處于農(nóng)業(yè)水平最強(qiáng)的依安縣PAHs含量最低。⑷烏裕爾河流域上游沉積物中PAHs的來(lái)源為木柴、生

6、物質(zhì)、煤炭以及石油燃燒的混合源。其中，煤炭和木柴、生物質(zhì)燃燒是最主要的來(lái)源，反映了農(nóng)村的能源利用結(jié)構(gòu)。但是，汽車尾氣排放源和化石燃燒源在五個(gè)縣市內(nèi)的相對(duì)貢獻(xiàn)率存在明顯差異，體現(xiàn)了不同的經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度。⑸對(duì)烏裕爾河流域下游兩個(gè)湖泊巖芯沉積物中的PAHs進(jìn)行時(shí)間變化分析，結(jié)果主要為自20世紀(jì)90年代以來(lái)，3～6環(huán)PAHs含量開(kāi)始增大，PAHs來(lái)源由木柴和煤炭燃燒轉(zhuǎn)變?yōu)榛剂先紵矗煌瑫r(shí)，該階段沉積物中<65μm的細(xì)顆粒組分是兩個(gè)巖芯沉積物中

7、的優(yōu)勢(shì)粒徑組分，頻率分布曲線的結(jié)果表明代表湖相組分（200～400μm）的粒徑比重減少，而代表近距離懸浮的風(fēng)成組分（30～65μm）的粒徑比重持續(xù)增大。⑹20世紀(jì)80年期間，石油泄漏源的PAHs只存在于其中一個(gè)巖芯中，PAHs與粒度的相關(guān)分析表明2環(huán)PAHs同>125μm的粗顆粒粒徑存在顯著正相關(guān)。說(shuō)明石油源PAHs更易于吸附在較粗的顆粒物上，并且隨著地表徑流沉積入湖。⑺上游五個(gè)縣市內(nèi)所測(cè)的PAHs單體化合物含量均低于效應(yīng)區(qū)間中值（ER

8、M），PAHs總量及高分子量化合物含量遠(yuǎn)低于效應(yīng)區(qū)間低值（ERL），表明嚴(yán)重的多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)在烏裕爾河流域上游典型農(nóng)業(yè)區(qū)不存在，該區(qū)域?qū)俚蜕鷳B(tài)風(fēng)險(xiǎn)區(qū)。但在五個(gè)縣市內(nèi)的部分樣點(diǎn)低分子量化合物（如芴和萘）含量超過(guò)ERL，可能存在著對(duì)人類的潛在生態(tài)危害。⑻下游湖泊沉積物中3～6環(huán)PAHs，尤其是具有致癌性的5和6環(huán)PAHs同10~35μm的細(xì)顆粒組分呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)，表明短距離懸浮作用入湖的顆粒物對(duì)熱成因的PAHs化合物具有重要的吸附作用，