衡山大氣顆粒物及云霧化學(xué)元素特征研究.pdf

1、為了解我國南方地區(qū)大氣顆粒物和云霧水中痕量元素的區(qū)域背景濃度，探討大氣顆粒物與云霧水間的相互作用關(guān)系及污染物的跨界傳輸態(tài)勢(shì)，本研究選擇了衡山氣象觀測站作為采樣點(diǎn)，于2009年3月至5月間進(jìn)行大氣顆粒物和云霧水中痕量元素的觀測與分析。觀測期間，共采集云霧水樣品192個(gè)，總懸浮顆粒物(TSP)樣品42個(gè)，分別采用IC-2500和ICP-MS對(duì)主要致酸因子SO42-和痕量元素(Fe、Al、Pb、Mn、As、Ba、Cu、Ni、Se、Cd、Sb、

2、Cr)濃度進(jìn)行了測定。
　　 結(jié)果表明，衡山大氣顆粒物中Fe和Al元素的含量最高，兩者之和占所測元素總含量的比例超過80％，其它元素的含量較低，沙塵天氣對(duì)TSP及其Fe、Al、Mn、Ba、Ni、Cr元素濃度影響較大。Se、Cd、As等元素溶解度較高，顆粒相中的元素易于遷移到水相中，為生物吸收利用;反之，F(xiàn)e、Al等元素難以溶解到水相中，元素活動(dòng)性及生物有效性較低，大多存在于顆粒相中。我國南方大氣中TSP濃度低于北方地區(qū)，但相比于

3、國外發(fā)達(dá)國家顆粒物總體污染較嚴(yán)重。我國觀測站點(diǎn)（包括衡山、泰山、岱海）大氣顆粒物中As、Se兩種元素的濃度遠(yuǎn)高于國外其它采樣點(diǎn)，污染較嚴(yán)重，應(yīng)引起重視。
　　 衡山云霧水中痕量元素的濃度整體高于國外背景站點(diǎn)，污染較嚴(yán)重。整個(gè)觀測期間，云霧含水量的變化幅度較大，隨著云霧持續(xù)時(shí)間的延長，含水量基本呈現(xiàn)先升高再降低的趨勢(shì)，會(huì)對(duì)云霧水中痕量元素的濃度產(chǎn)生一定影響，總體上含水量越高，濃度越低。衡山云霧水較高的酸性會(huì)促進(jìn)顆粒相中可溶態(tài)元素的

4、溶解，并可能使其中原本相對(duì)穩(wěn)定的碳酸鹽態(tài)、可氧化態(tài)與可還原態(tài)部分活動(dòng)性增強(qiáng)，元素的生物可利用性提高，從而加重了云霧水中痕量元素的污染水平。
　　 受到各元素在云霧和氣溶膠中存在的化和形態(tài)，各化合物的溶解度，云霧水的酸度及顆粒物的粒徑等因素的影響，各元素在云霧和大氣顆粒物中呈現(xiàn)出不同的濃度分布特征。由于云霧水中的痕量元素主要來自氣溶膠的溶解，云霧初始樣品與云前氣溶膠的濃度間呈現(xiàn)良好的相關(guān)性。衡山云霧水中的SO42-主要來自氣溶膠的

5、溶解，液相氧化產(chǎn)生部分僅占19.2％。云霧水對(duì)大氣顆粒物中As、Pb、Cd三種元素清除的效率較高，更容易被清除，而Fe、Al、Ba、Sb四種元素難以被云霧水清除。大氣顆粒物中痕量元素的水溶性對(duì)云霧水清除效率有一定程度的影響，除此之外，清除效率還可能受到多種因素影響，包括各元素在顆粒相中的粒徑分布及云霧水的含水量、酸度等。
　　 通過對(duì)比分析中國各區(qū)域站點(diǎn)大氣顆粒物中痕量元素的濃度組成，可知我國東北-華北地區(qū)Fe、Al、Mn及As