負載型氮摻雜二氧化鈦制備條件的優(yōu)化與光催化降解性能研究.pdf

1、本文采用溶膠凝膠法，以鈦酸丁酯作為前驅體、無水乙醇作為溶劑、乙酰丙酮作為水解抑制劑，以尿素為氮源、普通玻璃片為載體，制備負載型氮摻二氧化鈦，用Design-Expert8.0軟件設計響應面試驗方案，分別優(yōu)化在紫外光下與可見光下的光催化反應中負載型氮摻二氧化鈦的最佳制備條件，確定了溶膠pH值、氮元素摻雜量（以尿素質量記）與焙燒溫度這三個響應因素的最優(yōu)值，通過對不同條件下制得的樣品測試負載效果及進行表征，分析了三個響應因素對光催化效果的影響

2、。推導并驗證了光催化反應的動力學方程，按優(yōu)化所得的條件制備樣品并在自然光下不同天氣狀況時進行光催化降解試驗，分析不同天氣狀況對光催化反應的影響。主要結論如下:
　　(1)紫外光下，溶膠pH值、氮元素摻雜量（以尿素質量記）與焙燒溫度的優(yōu)化結果分別為6.94、0.72g、472.60℃，可見光下優(yōu)化結果分別為7.27、0.7g、434.03℃?；貧w方程的顯著性極為明顯且失擬項不顯著，溶膠pH值、氮元素摻雜量與焙燒溫度三個因素間的交互效

3、應顯著，按優(yōu)化所得的條件制備樣品并在相應條件下進行試驗，所得結果預期試驗結誤差率均小于0.3％。
　　(2)對不同制備參數下所制備出的負載型氮摻雜二氧化鈦進行了負載量與負載穩(wěn)定性測試，并用SEM、XRD、DRS與FT-IR等手段對樣品進行了表征，分析溶膠pH值、氮元素摻雜量與焙燒溫度這三個因素的變化對負載型氮摻雜二氧化鈦負載效果、表觀性狀、官能團與微觀結構的影響。結果顯示，溶膠pH值對負載型氮摻雜二氧化鈦的表觀性狀影響較大，較低的

4、溶膠pH值會嚴重降低負載型氮摻雜二氧化鈦的負載量與負載穩(wěn)定性，較高只對其表面微觀形貌有影響;氮元素摻雜會導致二氧化鈦的最大吸收波長發(fā)生紅移，并且紅移程度隨著氮元素摻雜量的增大而增加，而其它條件相同時，光催化效率卻隨氮元素摻雜量的增大先增加后減小，氮元素的摻雜量對二氧化鈦的官能團組成也有一定影響;焙燒溫度對二氧化鈦的晶型影響較為顯著，溫度過低或過高都會導致板鈦礦、金紅石型二氧化鈦含量的增加，而銳鈦礦相含量相對減少，而當銳鈦礦相在整體組份中

5、占有較高含量時才能具有較高的光催化活性。
　　(3)假設并推導了光催化反應動力學方程，并分別用在紫外光與可見光下優(yōu)化所得條件制備的樣品在相應光源下進行驗證，結果表明負載型氮摻雜二氧化鈦在兩種光源下的光催化反應都遵循Langmuir-Hinshelwood一級反應動力學方程。將兩種樣品與在相同條件下制得的未摻雜氮元素的樣品在分別在晴天、多云、霧霾天氣下進行試驗，結果表明在霧霾天氣下負載型氮摻雜二氧化鈦的光催化效果最差，晴天時最好，在