氯代POPs固體廢物低溫熱機理降解研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、我國目前存在大量歷史存留的氯代POPs固體廢物和污染場地,同時在農藥生產,各類燃燒和熱處理過程中的無意產生,使這類物質在環(huán)境中廣泛存在。POPs物質具有致癌、致畸、致突變三種效應,且能夠在環(huán)境中長期存在,這類污染物的脫毒處理是市政工程固體廢棄物處理處置的難點和熱點。低溫熱降解技術是一種非焚燒溫和處置技術,具有處理量大、高效經濟等優(yōu)點,因此進行POPs固體廢物低溫熱降解研究,探索POPs化合物的降解機理對于開展場地修復、固廢處理以及保障城

2、市環(huán)境具有重要的應用價值和科學意義。
  本研究以氯代芳香族POPs六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)為模型污染物,氧化鋁(α-Al2O3、γ-Al2O3)、氧化鈣(CaO)、過渡金屬氧化物(MnO2、α-Fe2O3、γ-Fe2O3、Ni2O3和CuO)為催化劑,篩選催化效果較好的脫氯活性組分,并對效果較好的催化劑進行復配,考察雙組份金屬氧化物對HCB的低溫熱降解效果;同時通過對產物的分析,推測脫氯降解途徑,探討

3、技術的安全性和普適性。主要研究結論如下:
  (1)以8種金屬氧化物為催化劑,反應溫度為350℃,反應時間1h,考察催化劑種類、添加比例等因素對HCB降解效果和產物組分的影響。結果表明,催化效果隨添加比例的提高明顯增加,金屬氧化物添加比例為100∶1時,堿土金屬氧化物CaO,過渡金屬氧化物中的α-Fe2O3、γ-Fe2O3、Ni2O3和CuO降解活性較好,這四種氧化物對HCB的降解率分別達到65.5%、100.0%、100.0%和

4、52.4%,脫氯率D1分別為54.4%、81.9%、77.5%和46.1%。
  (2)以CaO為主要成分,添加一定比例的脫氯加氫效果較好的過渡金屬氧化物(α-Fe2O3、Ni2O3和CuO),考察雙組份混合金屬氧化物對HCB的降解效果。結果表明,三種過渡金屬氧化物與CaO混合都起到一定的促進作用,且提高過渡金屬氧化物的添加量,可以明顯提高催化效果;其中α-Fe2O3與CaO組合效果最好,當mCaO∶mα-Fe2O3∶mHCB=1

5、00∶5∶1時,350℃下反應20 min降解率達到100.0%,50 min脫氯率D2可達到100.0%。
  (3)分析HCB降解后的有機產物,結果顯示,8種金屬氧化物與HCB樣品反應產物中均存在低氯代苯,在α-Fe2O3和Ni2O3的催化作用下有2-4氯代低氯苯檢出,其余6種金屬氧化物的脫氯產物中低氯苯含量較少或未檢出;三種雙組份混合催化劑降解HCB后的有機產物中,低氯代苯較多,說明在降解過程中存在明顯的逐級脫氯/加氫反應。

6、
  (4)HCB中氯元素在脫氯反應前后表現(xiàn)出一定程度的質量不守恒現(xiàn)象,利用Raman光譜對HCB(20%)與α-Fe2O3、CaO以及CaO/α-Fe2O3反應后的產物進行分析,α-Fe2O3反應前后無明顯變化,CaO和CaO/α-Fe2O3降解HCB后產物顏色加深,且檢測到無序碳的特征峰,說明在反應中生成了無序碳等高分子聚合物,C極有可能是HCB中碳元素的最終歸趨,反應中存在脫氯/縮合途徑,為解釋物質歸趨和氯元素失衡現(xiàn)象奠定了

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