低溫SCR催化劑Mn-Co-Ce-ZrO2協(xié)同脫除燃煤煙氣中Hg0和NO的研究.pdf

1、中國很大部分煤用于電廠發(fā)電，伴隨燃煤產(chǎn)生的NOx和Hg0會給人體和生態(tài)環(huán)境帶來嚴重的危害，將水溶性很低的Hg0催化氧化成水溶性高的Hg2+是一種有潛力的技術。研究表明SCR催化劑能將Hg0氧化成Hg2+。通過電廠現(xiàn)有污染控制系統(tǒng)SCR脫硝系統(tǒng)實現(xiàn)協(xié)同脫硝脫汞不僅操作簡單還能節(jié)省費用，是一種非常有應用前景的技術。實現(xiàn)良好協(xié)同脫硝脫汞效果的關鍵在于選擇性能優(yōu)異的催化劑。本文針對現(xiàn)有SCR催化劑脫汞效率低的不足，首先研究Co摻雜改性催化劑Ce

2、-ZrO2后對Hg0吸附和氧化能力的影響。在此基礎之上對Co0.3-Ce-ZrO2進行Mn負載來提高其脫硝能力，綜合考慮催化劑脫硝、脫汞的表現(xiàn)，選擇性能優(yōu)異的催化劑實現(xiàn)協(xié)同脫硝脫汞的目標。
　　本研究主要內容包括：⑴共沉淀法合成催化劑Cox-Ce-ZrO2，考察不同Co摻雜量的催化劑對Hg0的吸附和氧化能力。表征結果表明Co添加改性使催化劑比表面積升高、低溫氧化還原性能增強及化學吸附氧含量升高，從而明顯增強催化劑的吸附性能和氧化能

3、力。當Co/Co-Ce-ZrO2的摩爾比為0.3時催化劑Co0.3-Ce-ZrO2表現(xiàn)出最強的吸附性能和氧化能力，其脫汞效率在最初120 h內接近100%，并且164.5 h后對汞的脫除效率依然維持在80%以上；對Hg0的氧化效率在100-250 oC內為100%。⑵浸漬法對 Co0.3-Ce-ZrO2進行 Mn負載，研究其單獨脫硝、脫汞能力。催化劑Mnx/Co0.3-Ce-ZrO2由于有 MnO2的存在顯著增強了其脫硝活性，Mn0.1

4、/Co0.3-Ce-ZrO2和Mn0.2/Co0.3-Ce-ZrO2在200 oC時的脫硝效率均由未負載 Mn時的0升高到負載之后的96.3%。然而，催化劑 Co0.3-Ce-ZrO2負載 Mn之后對汞的氧化活性下降，原因在于Co0.3-Ce-ZrO2負載Mn之后其表面的化學吸附氧、Co、Co3+含量降低。⑶綜合考慮催化劑單獨脫硝、脫汞的表現(xiàn)，選擇催化劑Mn0.1/Co0.3-Ce-ZrO2進行協(xié)同脫硝脫汞研究。高空速180,000 h

5、-1情況下催化劑對Hg0氧化效率和NO轉化效率分別是83.6%和89.4%。同時考察發(fā)現(xiàn)在SCR+Hg0氣氛中O2和NO對Hg0氧化的促進作用無法完全消除NH3對Hg0氧化的抑制作用，導致催化劑協(xié)同脫硝脫汞過程中脫汞的效率小于其單獨脫汞的效率；反應生成的 HgO在催化劑表面累積占據(jù)催化劑的活性位點從而導致催化劑協(xié)同脫硝脫汞過程中脫硝的效率小于其單獨脫硝的效率。⑷在SCR+Hg0氣氛中研究煙氣組分O2、H2O、SO2各自對催化劑Mn0.1