第1章-非線性光學極化率的經典描述n

1、非線性光學及其應用,第一章 非線性極化率的經典描述第二章 非線性極化率的量子力學描述第三章 光波在非線性介質中傳播的基本方程第四章 二階非線性光學效應第五章 三階非線性光學效應第七章 光學相位共軛技術第九章 超快光脈沖非線性光學第八章 光折變非線性光學,參考書：1、《非線性光學》 石順祥 等著2、《量子電子學》 A. 亞里夫 著 劉頌豪 等譯3、《非線性光學》 沈元壤 著,非線性光學現象的理論描述涉及

2、到激光輻射場與物質相互作用的問題，通常采用半經典理論處理。,光與物質相互作用的半經典理論：,第1章 非線性光學極化率的經典描述,1.1 極化率的色散特性 1.2 非線性光學極化率的經典描述 1.3 極化率的一般性質 習題,1.1 極化率的色散特性,1.1.1 介質中的麥克斯韋方程 由光的電磁理論已知, 光波是光頻電磁波, 它在介質中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋方程組:,(1.1 - 1),及物質方程:,(1.1

3、- 2),上面兩式中的J和ρ分別為介質中的自由電流密度和自由電荷密度, M為磁化強度, ε0為真空介電常數, μ0為真空磁導率, σ為介質的電導率, P是介質的極化強度。 由于我們研究的光與物質相互作用主要是電作用, 可以假定介質是非磁性的, 而且無自由電荷, 即M=0, J=0， ρ=0。 所以, 上述方程可簡化為,(1.1 - 3),(1.1 - 4),光在介質中傳播時, 由于光電場的作用, 將產生極化強度。 若考慮到非線性相互作用

4、,則極化強度應包含線性項和非線性項, 即  P=PL+PNL (1.1 - 5) 當光電場強度很低時, 可以忽略非線性項PNL, 僅保留線性項PL, 這就是通常的線性光學問題。 當光電場強度較高時, 必須考慮非線性項PNL, 并可以將非線性極化強度寫成級數形式:

5、 PNL=P(2)+P(3)+…+P(r)+ (1.1 - 6),非線性光學效應的唯象描述中，把極化強度,展開為外場的冪級數的形式,,即：,式中,為非線性光學介質的r階非線性光學極化率張量，是描述非線性,光學介質對外場的響應特性。,非線性光學問題可以歸結為兩個問題：,求出非線性光學介質感應的非線性極化強度,，求得,后，將其,作為次波源。,在一定的邊界條件下求解麥克斯韋方程，從而求得非線性輻射場。,在本講義中, 除了特別指明

6、外, 光電場和極化強度均采用通常的復數表示法。 對于實光電場E(r,t), 其表示式為  E(r,t)=E0(r) cos(ωt+φ) (1.1 - 7)  或  E(r,t)=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt (1.1 - 8),式中的E(ω)為頻域復振幅, 且有,(1.1 - 9),E0(r)是光電場中的實振

7、幅大小。 對于極化強度, 其表示式為  P(r,t)=P(ω)e-iωt+P*(ω)eiωt (1.1 - 10)  式中的P(ω)為頻域復振幅。 考慮到電場強度E(r,t)和極化強度P(r,t)的真實性, 應有  E*(ω)=E(-ω) (1.1

8、 - 11) P*(ω)=P(-ω) (1.1 - 12),1.1.2 極化率的色散特性 1. 介質極化的響應函數 1) 線性響應函數 當光在介質中傳播時, ｔ時刻介質所感應的線性極化強度P(t)不僅與ｔ時刻的光電場E(t)有關, 還與ｔ時刻前所有的光電場有關, 也就是說

9、, ｔ時刻的感應極化強度與產生極化的光電場的歷史有關。,現假定在時刻ｔ以前任一時刻τ的光電場為E(τ), 它對在時間間隔(ｔ-τ)以后的極化強度的貢獻為dP(t), 且有  dP(t)=ε0 R(t-τ)·E(τ)dτ (1.1 - 13),式中， R(t-τ)為介質的線性響應函數, 它是一個二階張量, 則ｔ時刻的感應極化強度為,(1.1 - 1

10、4),對上式進行變量代換, 將(t-τ)用τ′代替, 則有,考慮到積分變量的任意性, 用τ替換τ′, 上式變?yōu)?(1.1 - 15),即在介質中，t 時刻所感應的極化強度由t時刻前所有(t-?)時刻 (??0) 的光電場決定。,2. 介質極化率的頻率色散 1) 線性極化率張量 對于(1.1 - 15)式所表示的線性極化強度關系, 取E(t)和P (1)(t)的傅里葉變換:,(1.1 -

11、20),(1.1 - 21),則有,(1.1 - 22),利用頻率域內線性極化強度復振幅P(1)(ω)與光電場復振幅E (ω)的定義關系式,有,(1.1 - 23),(1.1 - 24),比較(1.1 - 22)式和(1.1 - 24)式, 可得,(1.1 - 25),(1.1 - 24)式和(1.1 - 25)式就是線性極化強度 P(1)(t) 和線性極化率張量 ?(1)(ω) 的表示式。,2) 非線性極化率張量

12、 對于非線性極化強度, 進行類似上面的處理, 可以得到非線性極化率張量關系式。 將(1.1 - 18)式中的光電場E(t-τ)進行傅里葉變換, 可得,(1.1 - 34),若將二階非線性極化強度表示成如下形式:,(1.1 - 35),并與(1.1 - 34)式進行比較, 可以得到二階極化率張量表示式為,(1.1 - 36),同理, 若將r階非線性極化強度表示為,(1.1 - 37),式中, ?(r)(ω1

13、,ω2,…,ωr)與E(ω1)之間的豎線表示 r個點, 則第r階極化率張量表示式為,(1.1 - 38),如果組成光波的各個頻率分量是不連續(xù)的，則極化強度表示式中的積分由求和代替，表示為,(1.1 - 39),(1.1 - 40),(1.1 - 41),其中，m、n、l、包括所有的正值和負值。,3. 介質極化率的空間色散 上面討論了介質極化率的頻率色散特性, 并指出, 這種頻率色散特性起因于極化強度與光場的時間

14、變化率有關, 是時間域內因果性原理的直接結果。 此外, 由于介質內給定空間點的極化強度不僅與該點的光電場有關, 而且與鄰近空間點的光電場有關, 即與光電場的空間變化率有關, 這就導致了極化率張量?與光波波矢 k 有關, 這種 ? 與波矢 k 的依賴關系, 叫做介質極化率的空間色散, 其空間色散關系可以通過空間域的傅里葉變換得到。 因為在光學波段，光波波長比原子內電子軌道半徑大的多通常，空間色散可以忽略 。,1.

15、1.3 極化率的單位 上面引入了宏觀介質的極化率?(r), 實際上在文獻中還經常用到單個原子極化率這個參量, 我們用符號?(r)mic表示。 宏觀極化率與單個原子極化率間的關系為  ?(r) = n?(r)mic (1.1 - 46) 在國際單位制（SI）中, ?(r) 和 ?(r)mic 的單位分別為,由于目前仍有文獻使用高斯單

16、位制(c.g.s./e.s.u.), 所以, 下面給出?(r)和?(r)mic在c.g.s./e.s.u.單位制中的單位:,在兩種單位制中, 線性極化率?(1)都是無量綱的, 其它階非線性極化率張量之間的關系為,(1.1 - 47),(1.1 - 48),1.2 非線性光學極化率的經典描述,1.2.1 一維振子的線性響應 設介質是一個含有固有振動頻率為ω0的振子的集合。 振子模型是原子中電子運動的一種粗略模型,

17、 即認為介質中的每一個原子中的電子受到一個彈性恢復力作用, 使其保持在平衡位置上。 當原子受到外加光電場作用時, 原子中的電子作強迫振動, 運動方程為,(1.2 - 2),式中, h是阻尼系數, m是電子的質量。 現將r和E傅里葉展開:,(1.2 - 3),(1.2 - 4),由于方程(1.2 - 2)是一個線性微分方程, 因此其解r(t)只與光電場E(t)成線性關系, 所以對任何一個頻率分量都可以得到,由此可解得,(1.2 - 5

18、),根據介質極化強度的定義, 單位體積內的電偶極矩復振幅P(ω)為,(1.2 - 6),再根據(1.1 - 23)式的關系, 并考慮一維情況, 可得,(1.2 - 7),如果引入符號,(1.2 - 8),則,(1.2 - 9),式中,(1.2 - 10),線性極化率?(1)的實部和虛部都是?的函數，分別光在介質中傳播的色散和吸收特性。,圖 1.2 - 1 ? ′(ω)和? ″(ω)與頻率ω的關系曲線,1.2.2 一維振子的非線性響應,

19、E=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt (1.2 - 12),由于方程(1.2 - 11)式是非線性的, 直接求解十分困難, 而考慮到振子恢復力中的非簡諧項較小, 可以根據微擾理論求解。 將r展成冪級數形式:,1. 單個頻率光場的情況 假設頻率為ω的光電場表示式為,為了描述非線性光學現象，須考慮諧振子的非線性響應，,(1.2 - 11),并代入(1.2 -11)式后, 可以得

20、到一系列rk所滿足的方程。 在每一個方程中所包含的項, 對電場來說都具有相同的階次。 這一系列方程中最低階次的三個方程是,(1.2 - 14),(1.2 - 15),(1.2 - 16),(1.2 - 13),(1.2 - 26),可以求得，,(1.2 - 31),由此可見，由于非線性響應，頻率為?的光電場在介質中引起的極化強度不僅具有頻率為?的分量，而且還具有頻率為2 ?和3?和直流分量，它們所對應的極化強度輻射頻率為2 ?和3?的光

21、波。,(1.2 - 24),更一般的表示式為，,2. 包含多個頻率分量光電場的情況 假設光電場包含有多個頻率分量, 用復數表示時, 可以寫成如下的形式:,(1.2 - 32),式中, E(ωn)是頻率為ωn的光場的復振幅。 考慮到光電場的真實性, 應有  ω-n=-ωn (1.2 - 33)

22、 E(ω-n)=E(-ωn)=E*(ωn) (1.2 - 34),相應的極化強度表示式為,(1.2 - 35),(1.2 - 36),(1.2 - 37),要強調指出的是, 式中對m, n, l 求和時, 應包括所有的正值與負值。 例如, 設有兩個頻率分量ω1和ω2, 相應于 (1.2-36)式中m和n的可取值為  m=1, 2

23、, -1, -2 n=1, 2, -1, -2,1.3 極化率的一般性質,1.3.1 真實性條件 由前面的討論已知, 介質的線性極化率張量?(1)(ω)與線性極化響應函數R(1)(τ)有如下關系:,(1.3 - 1),因此, 對極化率張量取復共軛, 應有,(1.3 - 2),其中線性極化響應函數R(1)(τ)為實數，頻率為復數。,1.3.2 本征對易對稱性

24、 由一維振子的二階非線性極化率表示式(1.2-26)式和F(ω)表示式可以看出 ?(2)(ω1,ω2)= ?(2)(ω2,ω1) (1.3 - 5),由前面的討論已知, 頻率為ω1和ω2光電場所產生的極化強度包含有許多過程, 對于其中(ω1+ω2)頻率成分的極化強度x分量, 有如下一項表示關系:,而對于 分量, 有如下一項關系:,它表示頻率

25、為ω2、 振動方向為x的光電場分量與頻率為ω1、 振動方向為y的光電場分量, 通過二次非線性作用, 產生了頻率為(ω2+ω1)極化強度的x分量。 由于根據實際的物理過程應有,所以有,對于一般情況, 應有,(1.3 - 6),1.3.3 完全對易對稱性 對于F(ω)的(1.2-8)式, 如果展成實部和虛部表示形式, 有,(1.3 - 8),當外加光電場頻率ω遠離共振頻率ω0時, 式中的虛部可以忽略不計。 此時,

26、介質與外加光電場之間沒有能量交換, F(ω)為實數, 且有  F(ω)=F(-ω),由此, 根據經典振子模型所導出的一維極化率?(1)(ω)、 ?(2)(ω1,ω2)和?(3)(ω1,ω2,ω3)的表示式(1.2 - 9)式、 (1.2 - 26) 式和(1.2 - 31)式, 可以得到如下結論: 在?(1)(ω)的表示式中, 用-ω代替ω時, 其值不變, 即

27、有  ?(1)(-ω)= ?(1)(ω) (1.3 - 9) 在?(2)(ω1,ω2)的表示式中, 用-(ω1+ω2)代替ω1或ω2, 其值不變, 即有?(2)［-(ω1+ω2), ω2］ = ?(2)［ω1, -(ω1+ω2)］ = ?(2)

28、(ω1,ω2) (1.3 - 10),在?(3)(ω1, ω2, ω3)的表示式中, 用 -(ω1+ω2+ω3) 代替ω1、 ω2或ω3時, 其值不變, 即有 ?(3)［-(ω1+ω2+ω3), ω2,ω3］ = ?(3)［ω1,-(ω1+ω2+ω3), ω3］ = ?(3)［ω1,ω2,-(ω1+ω2+ω3)］

29、 = ?(3)(ω1,ω2,ω3) (1.3 - 11),1.3.4 空間對稱性 如果晶體具有對稱中心, 則由(1.1 - 39)式、 (1.1 - 40)式和(1.1 -41)式所表示的P(1)(t)、 P(2)(t)和P(3)(t)關系式, 在x→-x, y→-y,z→-z的坐標變換下, E和P都改變了方向, 導致P(1