多胺基離子液體捕集CO2的動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、近年來，由二氧化碳（CO2）引起的溫室氣體效應(yīng)問題備受關(guān)注。因此，對(duì)主要溫室氣體的CO2進(jìn)行捕集已成為全球應(yīng)對(duì)氣候變化領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。作為三大綠色溶劑之一，離子液體(ILs)因具有熔點(diǎn)低、蒸氣壓低和穩(wěn)定性高等諸多優(yōu)點(diǎn)而成為捕集CO2的重要研究對(duì)象。因此，本論文在合成多胺基離子液體（[TETAH][BF4]）的基礎(chǔ)上，探討了該離子液體在常壓下的CO2捕集性能，通過動(dòng)力學(xué)裝置系統(tǒng)研究了反應(yīng)過程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)特征，并構(gòu)建了相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)模型。

2、論文的主要研究結(jié)論如下：
　　（1）通過常壓下的CO2捕集性能實(shí)驗(yàn)可知，陽離子為[TETAH]+的ILs捕集CO2的摩爾量明顯高于其他兩種離子液體。含水率為30％的[TETAH][BF4]對(duì)CO2的捕集能力遠(yuǎn)高于無水[TETAH][BF4]，達(dá)2.0mol/mol ILs。同時(shí)，[TETAH][BF4]具有較好的再生循環(huán)使用性能。與傳統(tǒng)有機(jī)胺吸收劑相比，[TETAH][BF4]在CO2捕集容量方面具有較大的優(yōu)勢(shì)；
　?。?）

3、通過研究溫度和水分含量對(duì)[TETAH][BF4]捕集 CO2性能的影響發(fā)現(xiàn)，在給定的起始分壓、溫度和水分含量范圍內(nèi)，該體系中CO2的溶解度隨著CO2分壓的增大而增大，因溫度的上升而減小，因水分含量的增加呈先增大后減小的變化規(guī)律；
　?。?）通過測(cè)定的CO2溶解度，計(jì)算得到溫度為273.15-323.15K時(shí)，對(duì)應(yīng)的亨利系數(shù)在0.62-0.96KPa之間，計(jì)算得到的ΔsolG＜0，在-(11.94~12.48) KJ·mol-1之間

4、，說明該反應(yīng)為快速放熱反應(yīng)；ΔsolH＜0和ΔsolS＜0，說明該反應(yīng)是焓驅(qū)動(dòng)自發(fā)反應(yīng)；
　　（4）通過研究溫度、水分含量和CO2初始分壓對(duì)[TETAH][BF4]與CO2反應(yīng)速率的影響發(fā)現(xiàn)，在給定的溫度、水分含量和起始分壓范圍內(nèi)吸收速率隨著溫度的升高明顯加快，因水分含量的增加先加快后變慢，因CO2初始分壓的增大而變快；
　　（5）構(gòu)建了[TETAH][BF4]水溶液吸收 CO2的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，并計(jì)算出反應(yīng)速率常數(shù)：k=5