納米鐵復(fù)合材料凈化水溶液中As(Ⅲ)的研究.pdf

1、用納米鐵(NI)凈化水體是近年來的研究熱點(diǎn)之一。NI具有較大的比表面積和很高的反應(yīng)活性，在水體污染治理中具有極大的優(yōu)勢(shì)。但由于易氧化，分散性差，在水溶液中易團(tuán)聚沉淀以及在水層中遷移性差等缺點(diǎn)，很大程度上限制了NI在工程中的實(shí)際應(yīng)用。本文從制備單純納米鐵的液相還原法進(jìn)行改進(jìn)，選用牡蠣殼和羧甲基纖維素鈉作為納米鐵的負(fù)載物和包覆物。對(duì)比兩種材料在不同的制備條件生成的納米鐵復(fù)合材料對(duì)砷污染溶液的重金屬去除效果和最佳制備條件下的復(fù)合材料在不同的反

2、應(yīng)條件下除砷效果，最終確定了負(fù)載型納米鐵和包覆型納米鐵的最佳制備條件，合成了抗氧化、抗酸堿性和高反應(yīng)活性的納米鐵復(fù)合材料(OS/NI和CMC/NI)。用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（FESEM）、傅里葉紅外光譜(FTIR)現(xiàn)代分析技術(shù)分別對(duì)NI，OS/NI和CMC/NI進(jìn)行了表征，探討了OS和CMC的加入對(duì)NI表面結(jié)構(gòu)的影響。
　　本文選取As(III)為研究對(duì)象，分別比較了相同制備條件下不同的鐵源、還原劑、制備溫度、負(fù)載材料牡蠣殼粒徑、包覆材

3、料羧甲基纖維素鈉比例合成的NI和復(fù)合材料除砷效果。同時(shí)研究了不同的反應(yīng)條件如反應(yīng)溫度、溶液初始 pH及不同的As(III)初始濃度下NI和復(fù)合材料去除As(III)的影響，并對(duì)OS/NI進(jìn)行了進(jìn)一步的動(dòng)力學(xué)研究，最后通過FTIR和X-射線光電子能譜(XPS)對(duì)反應(yīng)后的OS/NI表面元素、價(jià)態(tài)進(jìn)行了分析，探討了OS/NI對(duì)As(III)的去除機(jī)理。
　　主要的研究成果為以下4個(gè)部分：
　?。?）通過制備條件的選擇優(yōu)化得到了制備

4、 OS/NI最佳的條件為：在室溫條件下采取牡蠣殼粒徑范圍為<425μm，經(jīng)鐵源硫酸亞鐵浸泡，滴加KBH4，再通N2并且不斷的機(jī)械攪拌。最終合成負(fù)載型納米鐵，除砷效果可達(dá)近100％。
　　通過制備條件的選擇優(yōu)化得到了制備CMC/NI最佳的條件為：在室溫條件下采取包覆比例為37wt%，利用超聲震蕩和機(jī)械攪拌使CMC和硫酸亞鐵融合，滴加KBH4，在通N2并且不斷的機(jī)械攪拌。最終合成包覆型納米鐵，除砷效果可達(dá)90%。
　?。?）根據(jù)

5、電鏡和傅里葉紅外表征結(jié)果表明，復(fù)合材料在水溶液中分散效果良好，粒徑控制在納米尺度范圍內(nèi)。納米鐵成功的負(fù)載在牡蠣殼內(nèi)孔表面和外表面，F(xiàn)e-O峰值的減弱表明負(fù)載后提高了復(fù)合材料的抗氧化性，粒徑控制在60 nm左右。包覆型納米鐵CMC/NI中的羧甲基纖維素鈉分子通過單齒配位作用結(jié)合在NI表面。同時(shí)，F(xiàn)e-O峰值減弱表明包覆材料CMC的加入提高了復(fù)合材料的抗氧化性。
　?。?）水體As(III)去除實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，不同粒徑的牡蠣殼和包覆比例

6、會(huì)對(duì)納米鐵的合成產(chǎn)生很大影響，選擇恰當(dāng)?shù)哪迪牃ち胶桶脖壤龑?duì)As(III)的去除非常重要。鐵源種類的不同會(huì)影響復(fù)合材料除As(III)的能力，復(fù)合材料合成的溫度越高，去除率越低，復(fù)合材料除As(III)的能力受砷溶液pH值影響較小，材料具有優(yōu)良的抗酸堿性能。
　　（4）動(dòng)力學(xué)研究表明：NI/OS對(duì)As(III)的去除與準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程、Langmuir吸附等溫式相擬合，即表明該吸附過程為單分子層吸附，且吸附的所有過程主要為化學(xué)吸